Marine transgression since the MIS3 stage on the northwest coast of Bohai Bay, China
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摘要:
晚更新世以来渤海湾沿岸普遍出现三期海侵，不同学者通过钻孔以及古海岸遗迹分析探讨了渤海湾西岸、南岸晚更新世以来的海侵沉积演化及海平面变化，而渤海湾西北岸地区晚更新世海侵沉积特征、古生物特征及海侵层对比缺乏系统的研究。本文通过对渤海湾西北岸多个钻孔岩心进行年代学、沉积学和微体古生物研究，建立了研究区不同构造单元的40 m以浅的标准地层层序、年代格架，划分了微体古生物组合带。研究区MIS3阶段以来共发育两期海侵，MIS3阶段海侵年代为35210~37658 cal.a BP，MIS1阶段海侵年代为7050~11310 cal.a BP。受古气候变化、古地貌和新构造运动影响，两期海侵层的空间分布和岩相古地理特征差异明显，MIS1阶段海侵规模大于MIS3阶段，MIS1阶段海侵为潟湖沉积体系，MIS3阶段海侵为潮坪－河口砂坝沉积体系。
Abstract:Since Late Pleistocene, there have been three marine transgression in the coastal area of Bohai Bay. Different scholars have explored the marine transgression sedimentary evolution and sea level change in the western and southern coasts of Bohai Bay by analyzing borehole sediment and ancient coastal relics. There is a lack of systematic research on the borehole sediment characteristics of Late Pleistocene Marine transgression in the northwestern coast of Bohai Bay. Based on the study of chronology, sedimentology and microbody paleontology of several boreholes in the northwest coast of Bohai Bay, this paper established the standard stratigraphic sequence, chronological framework and micropalaeontological assemblage zone of 40 meters to light of different tectonic units in the research area. There are two stages of transgression in the study area since MIS3 stage. The transgression age of MIS3 stage was 35210~37658 cal. a BP and that of MIS1 stage was 7050~11310 cal. a BP. Due to the influence of palaeoclimate change, palaeogeomorphology and neotectonic movement, the spatial distribution and lithofacies paleogeographic characteristics of transgressive strata in the two periods are obviously different. The scale of transgression in MIS1 stage is larger than that in MIS3 stage. It was lagoon sedimentary system in MIS1 stage and it was tidal flat-estuarine sand bar sedimentary system in MIS3 stage.
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甘肃省龙首山地区是中国西北部重要的铀-多金属成矿带，区内铀成矿条件较优越，现已发现红石泉、新水井、芨岭等中小型铀矿床。芨岭铀矿床自发现以来有较多学者在矿床地质特征、控矿构造条件、元素地球化学等方面进行了研究[1-3]，取得了一定的成果和认识，但是在矿床成矿流体的性质与演化、成矿机制等方面研究较少。为此，笔者在龙首山成矿带进行地质工作时，对该矿床进行了较系统的研究，通过主成矿阶段含矿碳酸盐脉流体包裹体岩相学、显微测温、群体包裹体成分、激光拉曼探针分析等研究，探讨成矿流体的性质，揭示芨岭地区的铀成矿机制。
1. 矿床地质特征
龙首山地区位于华北板块西南缘阿拉善地块的南缘，南接河西走廊过渡带，北邻潮水盆地。在漫长的地质历史中经历了多旋回地质构造演化。区内出露最老的地层为古元古界龙首山岩群，是在古裂谷环境下沉积的一套双峰式火山岩、碎屑岩及碳酸盐岩，经角闪岩相变质作用形成的强变质变形地体，其次为新元古界孩母山岩群。最新地层为山前坳陷沉积的古近系红色碎屑岩及新近系粘土、砂、砾。
芨岭花岗岩体是该区最大的侵入体（图 1），在加里东期侵位于元古宙地层中，是由混合花岗岩、闪长岩、斑状闪长花岗岩、（似斑状）粗粒二长花岗岩、碱性岩组成的杂岩体；由陆壳重熔岩浆经结晶分异形成，岩浆演化成熟度高，后期出现碱性岩及碱性热液脉体，奠定了龙首山地区的铀矿物质基础[4-6]。
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图 1 甘肃省芨岭地区地质图（据参考文献[4]修改）1—全新统；2—中新统；3—新元古界孩母山岩群；4—古元古界龙首山岩群；5—加里东期花岗岩；6—钠交代型铀矿床；7—断层及运动方向；8—逆断层；Ⅰ—阿拉善地块；Ⅰ1—龙首山断隆带；Ⅱ—祁连地块；Ⅱ1—河西走廊Figure 1. Geological map of the Jiling area, Gansu Province矿体产于区域性断裂和与之呈锐角相交或近于平行的次级断裂带中，成群出现，产状基本与断裂一致。矿体以盲矿体为主，位于次级断裂下盘钠交代中粗粒（似斑状）二长花岗岩中，矿体产出与次级断裂一致，向南西倾伏，倾伏角为60°~80°。单个矿体一般呈筒状、透镜状、不规则状，宽度几米至几十米，长度可达数百米。品位一般变化于0.03%~ 0.25%之间，变化系数为60.2%。含矿岩石主要为碎裂中粗粒斑状钠交代岩及少量钠交代混染闪长岩。矿石具碎裂斑状、破碎角砾状和微粒胶结结构。主要矿物为钠长石、黄铁矿、方铅矿、雪花状方解石、鲕状（球粒状）绿泥石、赤铁矿、锐钛矿、磷灰石等。铀的存在形式主要为铀矿物，以沥青铀矿为主，有少量铀黑、硅钙铀矿；部分呈类质同象和分散吸附形式[7]。矿石具碎裂、碎斑和破碎角砾状结构，脉状、网脉状、浸染状或不规则团块状构造；围岩蚀变主要为钠长石化、赤铁矿化、绿泥石化和碳酸盐化（图 2）“四位一体”的碱交代热液蚀变，局部发育绢云母化、硅化、粘土化、褐铁矿化等。
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图 2 芨岭铀矿碳酸盐脉流体包裹体均一温度直方图Figure 2. Histogram showing microthermometric measurements of fluid inclusions in carbonate from the Jiling uranium deposit![]()
图版Ⅰa~c.铀矿石岩心（U含量1255×10-6~1366×10-6）；d~f.铀矿石显微照片，正交偏光。Cal—方解石；Hem—赤铁矿；Chl—绿泥石；Kfs (Ab)—钾长石钠长石化；Pl (Ab)—斜长石钠长石化；Ab—钠长石图版Ⅰ.2. 样品和实验方法
本次主要对主成矿阶段矿石中碳酸盐脉开展流体包裹体岩相学、显微测温、群体包裹体成分、激光拉曼探针分析，样品采自芨岭铀矿床Ⅴ、Ⅶ、Ⅷ号脉。将样品磨制成厚度为0.25mm双面抛光的包裹体薄片，进行流体包裹体岩相学观察，选择代表性样品进行均一温度、冰点、成分等分析[8-10]。
显微测温工作在西安地质矿产研究所流体实验室完成，使用的仪器为Linkam THMS-600型冷热台（-196~600℃）。测试前，应用国际标准样纯H2O及NaCleqv=25%的H2O-NaCl包裹体，对流体包裹体的参数进行系统矫正，误差为±0.1℃。测试期间，当温度小于30℃时升温速率为1℃/min；当温度大于200℃时，升温速率为10℃/min；在相变化及冰点附近，升温速率小于0.2℃/min。
单个包裹体的激光拉曼分析在西安地质矿产研究所流体实验室（LABHR-VISLABRAMHR800型显微激光拉曼光谱仪）完成，实验条件为：波长为531nm，Yag晶体倍频，固体激光器，激光束斑大于等于1μm，扫描时间12s，扫描3次。
流体包裹体群体成分分析在西安地质矿产研究所流体实验室完成。气相成分分析实验使用仪器为美国PerkinElmer公司clarus600气相色谱仪。实验条件为温度25℃，载气为氩气，载气气流25mL/min，载气压力100kPa，检测器TCD，柱箱温度120℃。热导检测器温度150℃，包裹体的爆裂温度为550℃。液相成分分析使用仪器为美国DION⁃ EX-500型离子色谱仪。
3. 实验结果
3.1 流体包裹体类型和特征
流体包裹体岩相学研究显示，含矿碳酸盐脉内的流体包裹体较发育，包裹体类型简单。根据流体包裹体岩相学及冷热台相变行为[11-14]，可将包裹体分为气相包裹体、液相包裹体和纯液相包裹体。液相包裹体主要由液体成分和气相成分组成，其液相成分占包裹体体积的62%~85%；包裹体呈不规则状、椭圆状、次圆状，大小为4~13μm，包裹体加热时均一至液相；气相包裹体同样由气相和液相组成，形态主要为椭圆状、次圆状、四边形状和不规则状，气相成分占整个包裹体的60% ~80%，大小为3~ 8μm，包裹体均一至气相；纯液相包裹体常温下全部为液相，包裹体呈椭圆状、次圆状产出，大小介于3~5μm之间。
3.2 流体包裹体显微测温、盐度和密度
本次共采集11件碳酸盐脉样品用于流体包裹体研究，从中挑选8件代表性样品用于包裹体均一温度测定。测定均一温度时，首先对包裹体进行冷却，然后再回温加热，记录包裹体冰点温度（Ti），测定气体包裹体和液体包裹体均一温度（Tht）和均一方式，测试结果见表 1。
表 1 芨岭铀矿碳酸盐脉流体包裹体显微测温数据及参数Table 1. Microthermometric data and estimated parameters of fluid inclusions in carbonate from the Jiling uranium deposit样号 测试数 均一相态 Ti/℃ Tht/℃ NaCleqv/% p1/MPa h1/km ρ/(g· m-3) ZKJ9-2-6 6 液相 -0.7~-1.8 172.0~187.6 1.2~3.1 7.6~22.8 0.3 ~0.8 0.81~0.91 5 气相 -2.2~-4.1 193.5~200.0 3.6~6.6 27.9~59.1 0.9 ~2.0 0.83~0.92 ZKJ9-2-7 5 液相 -2.5~-3.4 188.5~195.4 4.2~5.6 33.1~47.9 1.1 ~1.6 0.93~0.95 6 气相 -2.0~-2.4 165.2~180.6 3.4~4.0 25.7 ~31.6 0.9 ~1.1 0.85~0.93 ZKJ9-2-8 5 液相 -3.1~-3.5 171.7~173.4 5.1~5.7 43.1~49.5 1.4 ~1.6 0.87~0.95 6 气相 -1.7~-2.6 141.1~171.3 2.8~4.4 20.7 ~35.4 0.7~1.2 0.92~0.93 ZKJ9-2-9 4 液相 -4.0~-4.3 182.4~185.5 6.4~6.8 56.6~61.5 1.9~2.0 0.83~0.88 5 气相 -2.6~-3.4 168.8~174.2 4.3~5.6 34.6 ~47.9 1.2 ~1.6 0.93~0.97 ZKJ9-2-10 5 液相 -1.2~-1.7 195.4~214.0 2.1~2.9 14.6 ~21.4 0.5~0.7 0.92~0.95 5 气相 -3.2~-3.7 180.5~192.1 5.2~5.9 43.9~51.8 1.5 ~1.7 0.86~0.89 ZKJ9-2-11 4 液相 -2.1~-2.7 279.8~287.8 3.5~4.5 27.2 ~36.9 0.9 ~1.2 0.93~0.97 5 气相 -4.0~-4.6 245.0~246.8 6.4~7.3 57.4 ~67.9 1.9 ~2.3 0.85~0.93 ZKJ9-2-12 4 液相 -1.8~-2.0 291.2~294.5 3.0~3.3 22.1 ~25.0 0.7 ~0.8 0.92~1.07 4 气相 -4.6~-5.0 205.1~226.6 7.2~7.7 67.1~72.7 2.2~2.4 0.97~1.03 ZKJ9-2-13 4 液相 -1.7~-2.5 245.3~256.6 2.8~4.2 20.7 ~33.1 0.7~1.1 0.92~0.93 5 气相 -3.7~-4.5 217.3~223.4 6.0~7.0 52.6 ~64.7 1.8~2.2 0.94~0.97 注：Ti为冰点下降温度；Tht为均一温度；NaCl为盐度；p1为成矿压力；h1为成矿深度；ρ为密度 由表 1可以看出，芨岭铀矿碳酸盐脉中流体包裹体均一温度分布在141~295℃之间（n=104），平均温度为205℃。根据所测包裹体均一温度数据绘制直方图。从均一温度直方图（图 2）可以看出，液体流体包裹体均一温度变化范围较宽，成矿温度分2期：① 晚期集中在170~200℃之间，具有175℃左右峰值；② 早期集中在210~230℃之间，具有220℃左右峰值。气体包裹体均一温度变化范围也较大，成矿温度在190~295℃之间，有245℃左右峰值，成矿温度部分低于液体包裹体，但成矿温度范围整体趋势高于液体包裹体，部分重叠，说明二者具有相同的均一温度。上述测温结果表明，芨岭铀矿床成矿阶段流体具有中-低温热液的特点。
3.3 流体包裹体激光拉曼分析
流体包裹体被喻为成矿热液的原始样品，是解译成矿作用的密码[11]，其成分的测定可以探测成矿流体来源和源区组成，激光拉曼分析是对单个包裹体进行非破坏测定最有效的方法[12-17]。
本次流体包裹体激光拉曼光谱显示，主成矿阶段流体包裹体气相成分以CH4、N2、H2为主，其次为H2S，少量CO2等气体，液相成分富H2O和CH4，成矿流体属于NaCl-H2O±CH4±CO2体系（图 3）。
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图 3 芨岭铀矿床主成矿阶段碳酸盐流体包裹体气相和液相激光拉曼图Figure 3. Raman spectrograms of fluid inclusions in carbonate from the Jiling uranium deposit3.4 流体包裹体群体成分分析
对芨岭铀矿主成矿阶段碳酸盐脉中群体包裹体气液成分进行分析，测试结果显示，芨岭铀矿气相成分以CH4、N2、H2为主，其次为H2S，少量CO2等气体，液相成分富H2O和CH4，与激光拉曼分析结果一致。
4. C、O同位素
根据陈云杰等[6]对矿区碳酸盐的C、O同位素组成分析结果，C、O同位素组成有以下特征：δ13CVPDB值在-1.50‰~-6.33‰之间；正常花岗岩的δ18OSMOW值为1.526‰~4.763‰，矿化期钠交代花岗岩中碳酸盐化样品方解石的δ18OSMOW值为1.474‰ ~ 5.051‰；正常花岗岩碳酸盐脉样品的δ18OSMOW值为-1.082‰~-2.495‰，成矿期钠交代花岗岩中碳酸盐脉样品的δ18OSMOW值为-0.938‰~2.577‰。从上述数据可以看出，区内成矿期和成矿晚期形成的碳酸盐的O同位素组成没有明显的差别。δ18OSMOW值反映了成矿热液的水源主要为岩浆热液与大气降水混合特征，以大气降水形成为主。
5. 地质意义
5.1 成矿流体的性质
芨岭铀矿床主成矿阶段流体包裹体可见气相包裹体、液相包裹体和纯液相包裹体相邻，共生于同一结晶面上，流体包裹体显微测温显示，包裹体均一温度介于141~295℃之间，液相包裹体和气相包裹体均一温度相近，均一方式各异，气相包裹体均一至气相，液相包裹体均一至液相（表 1），应属于典型的沸腾流体包裹体组合。然而，从流体包裹体盐度直方图（图 4）可以看出，包裹体盐度呈非正态分布特征，其与沸腾流体盐度特征基本相符[10, 18]。因此，成矿流体在成矿时期发生沸腾作用。激光拉曼和群体成分分析显示，流体包裹体气相成分以CH4、N2、H2为主，具有绝对优势，其次为H2S，含有少量CO2等气体，液相成分富H2O和CH4，成矿流体属于NaCl-H2O±CO2±CH4体系。
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图 4 芨岭铀矿碳酸盐脉流体包裹体盐度直方图Figure 4. Histogram showing salinity of fluid inclusions in carbonate from the Jiling uranium deposit5.2 成矿流体的盐度、密度、压力和成矿深度
本次研究获得的冰点温度变化范围主要为-5.0~-1.2℃（表 1），根据测得的冰点温度数据（n=64），采用Potter等[19]及Hall等[20]的（NaCl-H2O体系）盐度计算公式：
w=0.00+1.78Ti−0.0442Ti2+0.000557Ti3 (1) 式中w为NaCl的质量百分数，Ti为冰点下降温度的绝对值，求得盐度为2.09%~7.69% NaCleqv（表 1），平均值为4.76% NaCleqv。从盐度直方图（图 4）中可以看出，流体盐度峰值集中在5.0%~6.0% NaCleqv。
根据均一温度和盐度，应用刘斌[21]的经验公式：
ρ=a+bTht+cTht2 (2) 式中a、b和c均为无量纲参数，求得芨岭铀矿床流体包裹体的密度变化区间为0.81~1.07g/cm3（表 1），平均值为0.92g/cm3，成矿流体具低密度的特征。
本次流体包裹体激光拉曼光谱显示：主成矿阶段流体包裹体气相成分含有较多的CH4和H2，H2S、N2次之，仅1件样品中检测到CO2，其余未检测到其他气体成分存在。
p1=p0×t1/t0 (3) 式中p1为成矿压力（×105Pa）；p0=219+2620×w，t0=374+920×w，p0为初始压力（×105Pa）；t0为初始温度。计算得出芨岭铀矿床成矿压力的范围为15~ 73MPa（表 1），峰值集中在25~60MPa之间，平均值为40MPa（图 5）。
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图 5 芨岭铀矿床成矿压力直方图Figure 5. Histogram showing ore-forming pressures from the Jiling uranium deposit成矿深度对矿床成因研究和资源矿产勘查潜力的确定具有重要的意义[14, 24]，邵洁涟等[22]提出的成矿压力和成矿深度经验公式为：
h1(成矿深度)=p1×1/300×105m (4) 根据这些关系求出芨岭铀矿床的成矿深度范围为0.9~2.4km（表 1），平均值为1.95km，可见芨岭地区铀成矿形成于中浅成环境。
由上可知，芨岭铀矿成矿流体显示中-低温、低盐度、低密度、中-低压的流体特征，铀矿体形成于浅成成矿环境。
5.3 成矿流体来源及成矿机制
根据陈云杰等[6]对芨岭矿床的C、O同位素研究（图 6），C、O同位素组成δ13CVPDB的值在-1.50‰~-6.33‰之间，δ18OSMOW值在-2.577‰~5.051‰之间，成矿热液的水源主要为岩浆热液与大气降水混合特征，以大气降水形成为主。
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图 6 岌岭铀矿床C-O同位素相关图解（据参考文献[6]修改）Figure 6. Diagram showing δ18O and δ13C from the Jiling uranium deposit流体混合、水岩反应、流体沸腾或相分离等是热液矿床成矿物质沉淀的主要机制。芨岭铀矿C、O同位素研究表明，成矿流体具有岩浆水和大气降水混合的特点。在流体包裹体研究中，发现液相包裹体、气相包裹体和纯液相包裹体共生同一结晶面，属于同时捕获的结果。研究认为，其是含矿热液自超临界状态向临界状态转化应力骤减降低的结果，是流体不混溶或流体沸腾的标志[18]。激光拉曼和群体成分分析结果显示，成矿流体包括多种组分，说明捕获的流体是不均一状态流体，与相分离作用特征相符，因此流体不混溶或沸腾作用导致相分离。结合成矿流体特征，铀成矿有2期成矿特征，早期流体不混溶或沸腾作用导致相分离产生铀矿沉淀，晚期流体脱气（CO2）作用导致铀矿质再次沉淀富集，是芨岭铀成矿作用的主要原因。
6. 结论
（1）芨岭铀矿床流体包裹体以气相包裹体和液相包裹体为主，含少量纯液相包裹体。流体包裹体气相成分以CH4、N2、H2为主，其次为H2S，少量CO2等气体，液相成分富H2O和CH4，成矿流体属于NaCl-H2O±CH4±CO2体系。
（2）流体包裹体测试和估算结果显示，成矿流体具有中-低温（180~200℃、290~300℃）、低盐度 (2.09%~ 7.69%)、低密度（0.81~1.07g/cm3）、中-低压（15~ 73MPa）和浅成成矿环境（成矿深度0.9~2.4km）。
（3）流体不混溶或沸腾作用导致相分离产生铀矿沉淀，以及流体脱气（CO2）作用导致矿质再次沉淀富集，是芨岭铀成矿作用的主要原因。
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图 1 渤海湾西北岸地质构造图及钻孔位置
Figure 1. Structural map and borehole location of northwest coast of Bohai Bay
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图 2 QEJ01孔地层层序及微体生物组合特征
Figure 2. Stratigraphic sequence and microbiological assemblage of borehole QEJ01
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图 3 QHJ01孔地层层序及微体生物组合特征
Figure 3. Stratigraphic sequence and microbiological assemblage of borehole QHJ01
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图 4 QLT03孔地层层序及微体生物组合特征
Figure 4. Stratigraphic sequence and microbiological assemblage of borehole QLT03
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图 5 QHL06孔地层层序及微体生物组合特征
Figure 5. Stratigraphic sequence and microbiological assemblage of borehole QHL06
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图 6 渤海湾西北岸MIS3阶段最大海侵范围示意图
Figure 6. The maximum transgression area of MIS 3 stage in northwest coast of Bohai Bay
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图 7 渤海湾西北岸MIS1阶段最大海侵范围示意图
Figure 7. The maximum transgression area of MIS 1 stage in northwest coast of Bohai Bay
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图 8 渤海湾西北岸MIS1阶段海侵沉积剖面
Figure 8. Transgression sedimentary profile of MIS 1 stage in northwest coast of Bohai Bay
表 1 渤海湾西北岸海侵研究主要钻孔信息
Table 1 Information of major boreholes for marine transgression research in northwest coast of Bohai Bay
序号 钻孔编号 位置 经度(E) 纬度(N) 高程/m 深度/m 1 QHL06 周良庄西 117°20′25" 39°35′04" 0.55 100 2 QLT03 八门城南 117°34′57" 39°33′59" 0.10 70 3 QEJ01 尔王庄 117°24′04" 39°25′47" 2.16 400 4 QHJ01 东棘坨 117°37′24" 39°25′27" 2.20 500 
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表 2 渤海湾西北岸海侵研究14C测试结果
Table 2 14C dating results of transgression study in northwest coast of Bohai Bay
序号 实验室编号 样品编号 采样位置 埋深/m 测年物质 测试年龄/a BP 校正年龄/cal.a BP 1 BA141286 QLT03-1 八门城南 13.9 灰黑色泥炭 9900±40 11310 2 BA141288 QLT03-3 八门城南 29.6 灰黑色泥炭 39350±430 3 BA160052 QHL06-1 周良庄西 0.8 灰色泥炭 1865±25 1799 4 BA160053 QHL06-2 周良庄西 3.4 灰色泥炭 6135±30 7052 5 BA160054 QHL06-3 周良庄西 7.4 灰色泥炭 13340±45 16045 6 BA160055 QHL06-4 周良庄西 25.3 灰色泥炭 31320±180 35210 7 BA172308 QEJ01-1 尔王庄 9.6 灰色泥炭 9310±45 10636 8 BA172309 QEJ01-2 尔王庄 32.2 深灰色泥炭 33420±260 37658
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