2023, Vol. 42
2. 西安市关键金属成矿与高效利用重点实验室, 陕西 西安 710054;
3. 河北省地矿局第三地质大队, 河北 张家口 075000
2. Xi'an Key Laboratory for Mineralization and Efficient Utilization of Critical Metals, Xi'an 710054, Shaanxi, China;
3. The 3rd Geological Team of Hebei Geology and Mining Bureau, Zhangjiakou 075000, Hebei, China
与沉积作用相关的铁矿石约占全球铁矿资源量的90%，主要包括前寒武纪铁建造(iron formations)和显生宙铁岩(ironstones)(Bekker et al.，2014；Ramanaidou et al.，2014；汤冬杰等，2015；Lin et al.，2015)，在中国分别称为沉积变质型铁矿和沉积型铁矿(李厚民等，2012)。此外，铁建造和铁岩还记录了丰富的岩石圈、大气圈、水圈和生物圈状态及演化的信息(Young，1989；李延河等，2012；张连昌等，2012；Bekker et al.，2014；Konhauser et al.，2017)。全球铁岩主要形成于奥陶纪—泥盆纪，其次为侏罗纪—新近纪(Van Houten et al.，1989；Young，1989；Rahiminejad et al.，2018)。中国铁岩主要形成于泥盆纪(宁乡式铁矿)(廖士范等, 1993；赵一鸣等，2020)，少量形成于长城纪(宣龙式铁矿)(翟裕生等，2011;李厚民等，2012;汤冬杰等，2015)。
传统观点认为，18亿年前海洋的完全氧化(Holland，1984)或深部海水硫化(Canfield，1998)，导致铁建造在元古宙中期(1800~800 Ma)缺失。宣龙式铁矿形成于前寒武纪铁建造缺失期，其主要由赤铁矿组成，可见典型的鲕状和肾状结构。前人对宣龙式铁矿的沉积古地理环境，铁矿石的宏观和微观结构构造、成矿时代、地球化学特征、成矿物质来源等开展了大量研究(陈志明等，1982；刘敏，1995；杜汝霖等1999；戴永定等，2003；汤冬杰等，2015)。本次研究发现，宣龙式铁矿中发育大量碎屑锆石，对其开展锆石U-Pb定年可以有效约束沉积时代和物质源区。近年来，又发现宣龙式铁矿有大量磁铁矿石产出，储量约为8000×104t。前人对这些磁铁矿石成因关注较少，推测其可能为燕山期花岗质岩浆侵入热变质形成(刘敏，1995；杜汝霖等，1999；梁永生，2019)。因此，本文对宣龙式铁矿鲕状赤铁矿石开展碎屑锆石LA-ICP-MS U-Pb定年，同时对磁铁矿石发育地区的花岗岩脉进行年代学研究，以期约束宣龙式铁矿成矿时代，为探讨矿床成因提供制约。
1 地质背景华北克拉通具有时间长约3800 Ma的演化历史，是全球最古老的克拉通之一，记录了前寒武纪—中生代以来的重大构造事件。华北克拉通经历了大于3000 Ma陆核与微陆块形成过程、2700~2900 Ma的陆壳增生、2500 Ma的岩浆-变质作用与克拉通化、2300~1900 Ma的古元古代活动(造山)带和1800 Ma的基底隆升与裂谷-非造山岩浆事件(翟明国等，2007)。古元古代末—中元古代初，华北克拉通裂谷作用活跃，伴随Columbia超大陆的裂解，华北克拉通周缘形成了燕辽盆地(Zhai et al.，2000；Lu et al.，2008)。
华北克拉通北部燕辽盆地主要出露长城系(图 1-a)，自下而上分别为常州沟组、串岭沟组、团山子组、大红峪组(图 1-b)。常州沟组主要由一套石英砂岩和砾岩组成。串岭沟组为含铁矿层，主要由粉砂岩、砂岩及铁矿层组成，可分为2段。一段下部为深灰色粉砂质页岩，中部为中厚层铁质石英砂岩，上部为铁矿层夹含铁砂岩；二段底部为黑色粉砂质页岩，下部为灰色粉砂质页岩，炭质页岩夹含铁砂岩，上部为灰绿色页岩。团山子组主要为一套富含粉砂的泥质泥晶白云岩。大红峪组主要由石英砂岩、粉砂质白云岩组成。
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图 1 宣龙式铁矿区域地质背景 Fig.1 Geological setting for the Xuanlong-type iron deposits a—串岭沟组沉积期间燕辽盆地构造和古地理背景(阎玉忠等，1998；乔秀夫，2002)；b—华北克拉通长城群地层划分及时代(Lin et al.，2015) |
宣龙式铁矿主要分布于河北省西北部张家口地区的宣化—龙关—赤城一带，大致呈北东东向展布(李志红等，2012)，主要赋存于长城系串岭沟组下部，串岭沟组主要由黑色粉砂质页岩、砂岩和铁矿层(一般有1~4层)组成。铁矿石以赤铁矿为主，可见磁铁矿和菱铁矿，可见典型的鲕状和肾状结构。研究表明，宣龙式铁矿主要形成于海进序列的潮间—潮下带浅海环境(汤冬杰等，2015；Lin et al.，2015)。古地理研究表明，在古元古代末期，串岭沟组海域向北与外海相连，海水的海侵方向为北西向或北东向(乔秀夫，2002)。
磁铁矿矿石也主要产自串岭沟组下部，呈灰黑色，可见鲕状、肾状、块状和浸染状构造。磁铁矿体呈层状发育于赤铁矿体下部，局部与赤铁矿体界线截然，部分赤铁矿石与磁铁矿石存在渐变过渡关系，矿石颜色由红变黑，磁性从无到有，逐渐增加(梁永生，2019)。此外，部分矿区也可见磁铁矿体呈单独层状矿体发育于串岭沟组中，未见赤铁矿体出现。宣龙地区可见晚期花岗岩体零星出露，但是未见这些岩体和磁铁矿石有直接接触关系，前人研究认为这些岩体侵入时代为燕山期，但是缺乏精确的时代约束(杜汝霖等，1999；梁永生，2019)，本文研究发现其可能形成于印支期。
2 样品描述与测试方法鲕状赤铁矿石样品(DLB-1)采自大岭堡地区串岭沟组底部含矿层中(图版Ⅰ-a)，采样点地理坐标为东经115°41'43.35"、北纬40°49'34.74"。手标本呈钢灰色—红色(图版Ⅰ-b、c)，鲕粒形态以球形、次球形为主。新鲜鲕粒以铅灰色为主，鲕粒表面较光滑，呈金属—半金属光泽。鲕粒大小不一(图版Ⅰ-d)，直径0.5~3 mm。矿物学研究表明，铁矿物主要为赤铁矿(图版Ⅰ-e)，脉石矿物主要为石英、绿泥石、锆石等。鲕粒之间大多填充了石英等陆源碎屑物质，亦有少部分铁质鲕粒直接接触，鲕粒、石英颗粒之间的胶结物多为含铁泥质。大多数鲕粒的核心与包壳生长环带清晰可见。锆石主要赋存在鲕粒核部的石英颗粒中(图版Ⅰ-f)。磁铁矿矿石手标本呈钢灰色(图版Ⅰ-g)，可见典型的鲕状、肾状结构，块状构造，含铁矿物主要为磁铁矿(图版Ⅰ-f)，脉石矿物主要为石英、绿泥石等。
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图版Ⅰ a.鲕状赤铁矿石与围岩整合产出；b.鲕状赤铁矿石；c.肾状赤铁矿石(叠层石赤铁矿石)；d.赤铁矿石薄片扫描照片；e.鲕状赤铁矿石显微照片(反射光)；f.锆石赋存状态背散射照片；g.磁铁矿石；h.磁铁矿石显微照片(反射光)；i.庞家堡花岗岩脉。Zr—锆石；Qtz—石英；Hem—赤铁矿 |
花岗岩脉样品(PJB-11)采自庞家堡地区(图版Ⅰ-i)，采样点地理坐标为东经115°26'38.87"、北纬40°37'36.52"，主要呈脉状侵入串岭沟组，样品遭受了风化作用，手标本呈土黄色，块状构造。
样品经过破碎后，用常规的重力和磁选方法选出锆石，在双目镜下挑选出无裂痕、晶形完好、干净的锆石，置于环氧树脂制靶，然后将其抛光至锆石中心部位出露。对靶上的锆石样品进行反射光、透射光观察及拍照，然后进行阴极发光(CL)照相。锆石U-Pb同位素分析采用激光剥蚀电感耦合等离子体质谱(LA-ICP-MS)，激光剥蚀等离子质谱为德国GeoLas200M激光剥蚀系统，以氦为剥蚀物质的载气，使用美国研发人工合成的硅酸盐玻璃标准参考物质NIST SRM610使激光剥蚀系统达到最佳工作状态。采用91500国际标准锆石为外标进行校正，锆石测定中，每测定6个样品点测定一次标样。数据处理采用Glitter4.0程序，谐和图的绘制和年龄计算采用Isoplot软件。锆石的制靶、阴极发光(CL)图像拍摄及锆石U-Pb同位素测试分析均在西北大学大陆动力学国家重点实验室完成(Yuan et al.，2008)。
3 测试结果 3.1 鲕状赤铁矿石对大岭堡铁矿床鲕状赤铁矿石样品78颗碎屑锆石进行了U-Pb年龄测试，样品中锆石颗粒较多，磨圆度好，多呈浑圆状、次等轴状，粒径大小不一，主要为100~200 μm(图 2-a)，长宽比为1.5∶1~2∶1，78颗锆石的U-Pb年龄数据见表 1和图 2-a。Th含量为8.71×10-6 ~243.93×10-6，U含量为16.07× 10-6 ~981.61×10-6，Th/U值为0.04~3.88。该样品年龄变化范围较大，为1761~2658 Ma，可见明显的1873 Ma和2530 Ma两个峰值。
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图 2 锆石阴极发光(CL)图像(图中白色圈为束斑大小，年龄单位为Ma) Fig.2 Cathodoluminescence images of the zircons a—大岭堡地区鲕状赤铁矿石锆石；b—庞家堡地区花岗岩脉锆石 |
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表 1 大岭堡鲕状赤铁矿石LA-ICP-MS碎屑锆石U-Th-Pb分析结果 Table 1 LA-ICP-MS U-Th-Pb dating results of detrital zircons from the Dalingbu oolitic hematite ores |
对花岗岩脉样品中27颗锆石进行了年龄测试，测试结果见表 2。锆石阴极发光可见环带较发育(图 2-b)，锆石多呈短柱状，粒径为100~150 μm，长宽比约为1.5∶1。Th含量为61.96×10-6 ~567.8×10-6，U含量为79.66×10-6 ~295.55×10-6，Th/U值较高(0.76~2.00)，显示典型岩浆锆石的特征(Hoskin et al.，2003)。27个测试点的206Pb/238U年龄变化范围为197.3~205.8 Ma，206Pb/238U年龄加权平均值为201.6±0.84 Ma(n=27，MSWD=0.96)，与上交点年龄202.3±1.4 Ma(n=27，MSWD=0.8)在误差范围内一致(图 3-b)。
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表 2 庞家堡地区花岗岩脉锆石LA-ICP-MS U-Th-Pb分析结果 Table 2 LA-ICP-MS U-Th-Pb analysed results of zircons from the granite vein in the Pangjiabu area |
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图 3 锆石U-Pb年龄谐和图 Fig.3 Zircon U-Pb concordia diagrams a—大岭堡鲕状赤铁矿石锆石；b—庞家堡花岗岩脉锆石 |
前人对串岭沟组形成时代进行了制约(图 1-b)，李怀坤等(2011)、和政军等(2011)、高维等(2008)对侵入密云群的环斑花岗岩进行了年代学研究，得到其形成时代分别为1673±10 Ma、1682± 20 Ma、1685±15 Ma，由此推断其不整合上覆的常州沟组沉积岩形成时代应不早于1673 Ma。本次研究获得鲕状赤铁矿石最年轻碎屑锆石年龄为1761.2 Ma，大致限定串岭沟组形成时代应晚于1761.2 Ma。此外，前人获得侵入串岭沟组辉绿岩脉和闪长玢岩脉锆石U-Pb年龄分别为1638±14 Ma(高林志等，2009)和1634±9 Ma(张拴宏，2013)，孙会一等(2013)首次获得串岭沟组上部火山凝灰岩中沉积年龄为1621±12 Ma，Duan et al.(2018)获得姜家寨串岭沟组底部砂页岩最年轻碎屑锆石年龄为1657.4±17.4 Ma，限定了串岭沟组的形成下限，暗示形成时代不早于1657 Ma。Ding et al.(2018)测得北京十三陵地区串岭沟组底部粉砂质泥岩、细粒砂岩最年轻的锆石年龄为1673±44 Ma，表明串岭沟组沉积于该年龄之后。综上所述，串岭沟组形成于1650 Ma左右。
目前普遍认为，赤铁矿转变为磁铁矿是一个还原反应的过程，庞家堡地区发育有大量磁铁矿石，前人推测其可能为受燕山期花岗质岩体侵入热变质形成(刘敏，1995；杜汝霖等，1999；梁永生，2019)。例如，宋瑞先等(2012)提出，赤铁矿石经历了以岩浆侵入的热力作用为主、热液交代作用为辅的作用，使处于封闭还原条件的高价铁向低价铁转变，从而形成磁铁矿石；刘成维等(2013)认为，燕山期的岩浆活动为磁铁矿的转变提供了热源，而其还原剂可能为原铁矿层中由于生物成因保留下来的有机碳；梁永生(2019)认为，岩浆岩侵入为磁铁矿的转变提供了必要的温度条件，赤铁矿石中所含的微量生物有机碳和微粒菱铁矿为反应提供了还原剂。本次对该地区侵入串岭沟组的花岗岩脉开展了LA-ICP-MS U-Pb定年研究，获得其年龄加权平均值为201.6±0.84 Ma(n=27，MSWD=0.96)(图 3-b)，暗示区内花岗岩脉为印支期岩浆侵入的产物，同时也表明磁铁矿石可能并非前人认为的燕山期的产物。此外，磁铁矿在成岩过程中通过微生物异化还原和交代作用过程也可形成(Johnson et al.，2008；杨秀清等，2020)。因此，这些磁铁矿成因还需要开展深入研究。
4.2 碎屑锆石源区宣龙式铁矿可见典型的鲕状和肾状结构，主要由赤铁矿、石英碎屑、菱铁矿、磁铁矿等组成，形成于地球平静期(约1650 Ma)(汤冬杰等，2015)。本文研究获得的华北克拉通串岭沟组底部鲕状赤铁矿石最主要的年龄峰值为1873 Ma，其次为2530 Ma(图 4-a)，与段超等(2014)获得的姜家寨串岭沟组底部砂页岩碎屑锆石最主要的年龄峰值(图 4-b)1849 Ma基本一致。此外，他们还获得1774 Ma和2453 Ma两个次峰，暗示1870~1850 Ma物质可能是宣龙地区串岭沟组的主要物质来源，该年龄与华北克拉通1850 Ma左右重要的构造热事件非常吻合。由于该地区海侵方向主要为北西向和北东向(图 1-a)，笔者推测碎屑锆石源区主要来自宣龙地区南部的华北克拉通。
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图 4 串岭沟组锆石U-Pb年龄概率分布 Fig.4 Probability density map of U-Pb ages of zircons from the Chuanlinggou Formation a—串岭沟组底部鲕状赤铁矿石(宣龙地区)；b—串岭沟组底部砂页岩(宣龙地区，段超等，2014)；c—北京十三陵地区串岭沟组底部粉砂岩、白云岩(Ding et al.，2018) |
Ding et al.(2018)获得的北京十三陵串岭沟组底部粉砂岩、白云岩碎屑锆石年龄谱(图 4-c)显示一个主峰在2500 Ma左右，一个次峰为2000 Ma，表明该地区串岭沟组与宣龙地区串岭沟组的主要物质源区略有差异。但是，2500 Ma碎屑锆石峰值在宣龙地区串岭沟组也可见到。前人研究表明，华北克拉通在2500 Ma发育广泛的岩浆活动和陆壳增生(万渝生等，2015)，表明2500 Ma碎屑锆石主要来自华北克拉通新太古代结晶基底。上述碎屑锆石年龄表明，串岭沟组最主要的物质源区为约1850 Ma和2500 Ma的岩石，但是不同地区物质源区贡献略有差异。
4.3 Columbia超大陆裂解与宣龙式铁矿的形成华北克拉通是全球最古老的克拉通之一，前人研究表明，在太古宙晚期，华北克拉通存在强烈的碰撞造山作用，不同古老陆块相互碰撞拼合完成克拉通化，形成稳定的古陆。华北克拉通1.95~1.82 Ga发生陆内造山，即克拉通再造(Kusky et al.，2003；2009)，本次获得的碎屑锆石U-Pb年龄有效记录了上述2次重要的构造热事件。华北克拉通在1850~1700 Ma进入伸展构造体制(翟明国等，2007)，内部及边部发生了拉张、抬升等地质事件，以富镁基性岩墙、斜长岩-辉长岩-纹长二长岩-环斑花岗岩及A型花岗岩和富钾火山岩广泛发育为特征，形成时代集中于1800~1600 Ma，对应于古元古代末—中元古代初Columbia全球性的非造山岩浆活动，是一次超大陆裂解事件(翟明国，2004；2012)。进入中元古代后，华北克拉通才成为真正的沉积盖层演化阶段。华北克拉通北部的燕辽裂陷槽，主要由长城系、蓟县系、待建系和青白口系组成(翟明国，2011)。诸多学者研究表明，宣龙式铁矿成矿物质主要来自海底热液，而并非来自大陆物质风化作用，认为其是华北克拉通响应Columbia超大陆裂解的产物(Lin et al.，2015；汤冬杰等，2015)。新元古代铁建造的形成也与罗迪尼亚超大陆裂解密切相关(Cox et al.，2013；Xu et al.，2014；杨秀清等，2020)。据此认为，华北克拉通在1650 Ma左右Columbia超大陆发生裂解，同时伴随强烈的海底热液活动，海底热液活动不仅提供了大量的铁质，同时提供了H2、H2S、SO2、CO和Mn(II)，改变海洋的氧化还原状态，有利于铁质大量聚集沉淀，形成宣龙式铁矿(Cox et al.，2013；Bekker et al.，2014)。
5 结论(1) 大岭堡铁矿床鲕状赤铁矿石碎屑锆石LA-ICP-MS U-Pb年龄可见2组主要的峰值年龄，分别为1873 Ma和2530 Ma，记录了华北克拉通经历的2期重要构造热事件的时间。
(2) 通过与前人研究对比，宣龙地区串岭沟组鲕状赤铁矿石与底部砂页岩中碎屑锆石源区基本一致，但与北京十三陵地区串岭沟组粉砂岩、白云岩略有区别。
(3) 串岭沟组的花岗岩脉形成时代为202.3±1.4 Ma，暗示串岭沟组磁铁矿可能并非前人认为的燕山期产物，其成因需要进一步研究。
(4) 1650 Ma左右Columbia超大陆裂解伴随的强烈海底热液活动可能有利于宣龙式铁矿的形成。
致谢: 审稿专家提出诸多宝贵的意见和建议，西北大学大陆动力学国家重点实验室在分析测试过程中给予帮助，参加野外工作的还有长安大学本科生马辉，在此一并表示感谢。
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