地质通报  2021, Vol. 40 Issue (10): 1773-1782  
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杨泽, 刘国栋, 戴慧敏, 张一鹤, 肖红叶, 阴雨超. 黑龙江兴凯湖平原土壤硒地球化学特征及富硒土地开发潜力[J]. 地质通报, 2021, 40(10): 1773-1782.
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YANG Z, LIU G D, DAI H M, ZHANG Y H, XIAO H Y, YIN Y C. Selenium geochemistry of soil and development potential of Se-rich soil in Xingkai Lake Plain[J]. Geological Bulletin of China, 2021, 40(10): 1773-1782.
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基金项目

中国地质调查局项目《兴凯湖平原及松辽平原西部土地质量地球化学调查》(编号:DD20190520)

作者简介

杨泽(1981-), 男, 硕士, 高级工程师, 从事生态地球化学调查与研究。E-mail: 61421078@qq.com

通讯作者

刘国栋(1983-), 男, 硕士, 高级工程师, 从事生态地球化学调查与研究。E-mail: 9760677@qq.com

文章历史

收稿日期: 2021-01-21
修订日期: 2021-05-10
黑龙江兴凯湖平原土壤硒地球化学特征及富硒土地开发潜力
杨泽1,2, 刘国栋1,2, 戴慧敏1,2, 张一鹤1,2, 肖红叶1,2, 阴雨超3    
1. 中国地质调查局沈阳地质调查中心, 辽宁 沈阳 110034;
2. 中国地质调查局黑土地演化与生态效应重点实验室, 辽宁 沈阳 110034;
3. 黑龙江省第六地质勘查院, 黑龙江 佳木斯 154002
摘要: 土地质量地球化学调查结果显示,兴凯湖平原土壤总体上属足硒土壤,富硒土壤面积不足1%。土壤硒的分布对成土母质具有较好的继承性,新近系富锦组(N1f)发育的土壤中Se平均含量最高,平均值为0.375 mg/kg,该地层控制了研究区富硒土壤的主要分布,而石炭系北兴组凝灰岩发育的土壤中Se含量最低,平均值为0.183 mg/kg。同时,土壤Se含量还受地球化学环境、土壤类型、土壤性质等自然条件综合影响,其中白浆土的Se含量最高,暗棕壤最低;硒与土壤中Corg、N、P、TFe2O3、S、As、Cr、Cu、Hg、Pb、Cd和Ni呈显著正相关,与pH、CaO、Na2O及Zn呈显著负相关。此外,研究区土地综合质量优良,5处潜在富硒区均符合AA级绿色食品产地,且发现天然富硒水稻,开发富硒农产品的潜力巨大。
关键词: 兴凯湖平原    土壤Se含量    分布特征    富集特征    
Selenium geochemistry of soil and development potential of Se-rich soil in Xingkai Lake Plain
YANG Ze1,2, LIU Guodong1,2, DAI Huimin1,2, ZHANG Yihe1,2, XIAO Hongye1,2, YIN Yuchao3    
1. Shenyang Center, China Geological Survey, Shenyang 110034, Liaoning, China;
2. Key Laboratory for Evolution and Ecological Effect in Black Land, CGS, Shenyang 110034, Liaoning, China;
3. Sixth Geological Exploration Institute of Heilongjiang Province, Jiamusi 154002, Heilongjiang, China
Abstract: The results of geochemical survey of land quality show that the soil in Xingkai Lake Plain is generally sufficient in selenium, and the area of Se-rich soil is less than 1%. The distribution of Se in soil has a good inheritance from the parent material of soil. The highest average Se content is found in the soils originated from the Neogene Fujin Formation (N1f), with an average value of 0.375 mg/kg. This stratum controls the main distribution of Se-rich soils in the study area. The lowest Se content is found in the soils originated from the Carboniferous Beixing Formation tuff, with an average value of 0.183 mg/kg. Meanwhile, soil Se content is also affected by geochemical environment, soil type, soil properties and other natural conditions. The Se content of white clay soil is the highest, and that of dark brown soil is the lowest.Se is significantly positively correlated with soil Corg, N, P, TFe2O3, S, As, Cr, Cu, Hg, Pb, Cd and Ni, and negatively correlated with pH, CaO, Na2O and Zn.In addition, the comprehensive quality of land in the study area is excellent. The five potential Se-rich areas are in line with the AA green food producing areas, and natural Se-rich rice has been found, which has great potential for the development of Se-rich agricultural products.
Key words: Xingkai Lake Plain    soil Se content    distribution    enrichment    

硒(Se)作为一种人和动物所必须的微量元素,日益受到人们的重视。Se兼具营养、毒性、解毒三重生物学功能,被称为“生命保护剂”[1]。克山病、大骨节病、白肌肉病等地方性疾病是因为硒缺乏所引起的典型疾病[2-3],中国新疆发现的“脱甲病”是过量摄入硒所致[4]。然而,中国是一个缺硒国家,约72%的地区处于缺硒状态,其中约1/3的地区属于严重缺硒区[5]。因此,人体Se元素的补充成为亟待解决的问题[6]。人体摄取硒的主要来源是食物,而大多数植物硒来自于土壤。因此,查明一个地区的富硒土地资源分布状况及开发利用潜力,对于提升地质工作精准服务及推动地方经济社会高质量发展具有重要意义。自1999年以来,全国多目标区域地球化学调查与生态地球化学评价工作得到全面实施[7-8],各地陆续发现大面积富硒土壤分布,其中浙江、江西、海南、青海等地区富硒土壤的开发利用非常成功,已取得良好的社会效应和经济效益[9]。兴凯湖平原作为中国重要的商品粮基地,却一直未系统地开展过土地质量调查评价工作,限制了当地特色土地资源的开发利用。2019年,中国地质调查局沈阳地质调查中心在兴凯湖平原开展了1:25万土地质量地球化学调查工作,系统采集了表层和深层土壤样品, 获得了大量的高精度地球化学数据。本文以该数据为基础,探讨兴凯湖平原约16000 km2土壤硒地球化学特征及影响因素,评价富硒土地资源开发潜力,为兴凯湖平原地区合理有效地开发利用富硒土地资源提供依据。

1 研究区概况

兴凯湖平原位于黑龙江省东部偏南,东与俄罗斯接壤、西至张广才岭、北依完达山、南抵兴凯湖,总面积约16000 km2,行政区跨越虎林市、密山市等。研究区属中纬度寒温带湿润、半湿润大陆性季风气候,冬季漫长,严寒而干燥,夏季短促,温暖且湿润,年平均温度2.9~3.1℃。区内雨量充沛,多年平均降水量为526~710 mm,6—9月占全年总量70%;蒸发量为降水量1.5~2倍,5—9月占全年总量70%[10]

研究区地形总体由西向东倾斜,坡降1/6000~1/10000,平原区地势低平,微有起伏,仅在虎林和虎头散布着被地堑切割残余的孤山。地貌上,西部为侵蚀低山、丘陵区,东部为冲积-湖积平原区。区内水系较发育,主要河流由南往北依次为穆棱河、七虎林河及阿布沁河,均为乌苏里江左翼支流。区内主要土地利用为耕地,以水田为主,占研究区总面积的60%;其次为林地和沼泽地,分别占研究区总面积的21%和11%。粮食作物以水稻为主,兼有大豆和玉米。土壤类型以白浆土为主,其次为暗棕壤、沼泽土及草甸土。构造上,研究区位于佳木斯-兴凯地块,敦密断裂呈北东向贯穿研究区。根据构造发育情况及地层出露情况,可将研究区划分为西北部隆起区、东南部坳陷区(图 1)。西北部隆起区:平行敦密断裂带分布,基底岩系麻山岩群、下寒武统金银库组、晚古生代地层、侵入岩出露地表,新近系富锦组河湖相碎屑岩沿盆地边缘出露,地表主要为中—上更新统冲积-洪积层和全新统高漫滩冲积,第四系沉积等厚线在50~100 m之间。东南部坳陷区:新生界自下而上发育古近系虎林组河湖相含煤油页岩沉积、新近系富锦组河湖相碎屑岩夹玄武岩沉积、下更新统沉积-湖积层、下—中更新统浓江组湖沼相碎屑沉积、中—上更新统向阳川组二级阶地冲积-洪积层、上更新统别拉洪河组一级阶地冲积-洪积层及兴凯湖周边中—上更新统4层风积湖积层,全新统以高漫滩冲积-洪积层为主,第四系沉积等厚线大于100 m

图 1 研究区地质简图(国境线据国家基础地理信息中心1:5万地形数据库(2017版)) Fig.1 Geological map of the study area
2 样品采集与分析 2.1 样品采集

依据《多目标区域地球化学调查规范(1:250 000)》(DZ/T 0258—2014)[11]和《土地质量地球化学评价规范》(DZ/T 0295—2016)[12],中国地质调查局沈阳地质调查中心于2019年在兴凯湖平原开展1:25万土地质量地球化学调查工作,网格化采集土壤表层和深层样品,表层土壤采样密度为1个点/km2,采样深度为0~20 cm(土柱),1个点/4 km2组合分析;深层土壤采样密度为1个点/4 km2,采样深度为150~200 cm(土柱),1个点/16 km2组合分析。样点均采用GPS进行定位,采集后的样品进行晾干、碎样、过20目筛, 采取四分法, 称取200 g后装纸袋送至实验室进行测试。共获得表层土壤组合样品4152件,深层土壤组合样品1095件。

农作物籽实及根系土样品于2020年9月下旬采集,农作物籽实样品主要采集水稻籽实和玉米籽实2种。水稻籽实样品用蒸馏水冲洗、晾干、脱壳后,送实验室进行深加工及测试;玉米籽实样品用蒸馏水冲洗、晾干、手工脱粒后,送实验室进行深加工及测试。根系土进行晾干、碎样、过20目筛, 称取200 g后装纸袋送至实验室进行测试。

2.2 分析测试

土壤样品、根系土及作物籽实样品均由辽宁省地质矿产研究院有限责任公司测试,土壤样品测试pH、Corg、Se、Fe2O3、Na2O、CaO等16项指标,根系土及农作物籽实样品测试Se及8项重金属元素。土壤样品相关元素的分析测试方法及检出限见表 1

表 1 元素分析方法及检出限 Table 1 Analysis methods and detection limits of elements

土壤样品分析质量采用实验室外部质量监控和内部质量监控相结合,以外部质量监控为主。样品分析过程中采用国家一级标准土样监控分析测试的准确度,采用重复样监控分析测试的精密度,一级标准物质的所有分析指标合格率为100%,重复样合格率符合《多目标区域地球化学调查规范(1:250 000)》(DZ/T 0258—2014)[11]中的样品分析质量控制要求,测试指标报出率均达到100%,异常点重复性检验合格率95.8%。

根系土测试方法及检出限同土壤全量测试,各元素报出率为100%,重复性检验合格率为100%。农作物籽实样品测试分析方法参照《生态地球化学评价样品分析技术要求》(试行)(DD2005—03),采用压力消解法,各元素的准确度合格率为100%,重复性检验合格率除As(95.45%)外,均为100%。农作物籽实样品未送外检。

2.3 数据处理

分析指标参数统计、描述性统计分析、相关分析、回归分析等运用IBM SPSS Statistics 25.0和Microsoft Excel 2016软件完成;图件绘制采用ArcGIS 10.2完成。

2.4 土壤Se等级划分标准

谭见安[13]根据中国克山病带和低硒环境的研究成果,提出中国生态景观的Se含量划分界限值:硒反应不足(< 0.125 mg/kg)、硒潜在不足(0.125~0.175 mg/kg)、足硒(0.175~0.40 mg/kg)、富硒(0.4~3.0 mg/kg)、硒中毒(≥3.0 mg/kg)5个等级。依据该划分标准,编制研究区表层土壤Se含量分级空间分布图。

2.5 富硒标准及农作物硒的吸收率

依据《天然富硒土地划定与标识(试行)》(DD2019—10),将Se≥0.400 mg/kg作为富硒土地;依据《富硒稻谷》(GB/T 22499—2008)[14],将Se≥0.04 mg/kg作为水稻和玉米的富硒标准。

按以下公式计算不同农作物中硒的吸收率[15],即富集系数Ci

$ C_{i}=\frac{C_{z}}{C_{s}} \times 100 \% $ (1)

其中,CZ为农作物中元素含量值;Cs为根系土中对应元素的含量值。

3 结果与分析 3.1 土壤Se含量及空间分布特征

研究区表层和深层土壤Se含量变化范围(表 2)分别为0.048~0.790 mg/kg和0.052~1.290 mg/kg,变异系数分别为29%和34%,属于中等变异水平,表明研究区表层和深层土壤Se空间分布较均匀。对表层土壤和深层土壤Se含量数据分别反复剔除±3倍离群值,直至符合正态分布,确定兴凯湖平原土壤硒的背景值和基准值分别为0.239 mg/kg和0.197 mg/kg,表层和深层硒变化范围分别为0.048~0.440 mg/kg和0.052~0.369 mg/kg。与以往研究结果对比(表 3),研究区表层土壤硒背景值高于松嫩平原南部、黑龙江省、东北平原、中国东北地区和世界土壤的平均Se含量,低于中国大陆平均值。

表 2 表层和深层土壤Se含量统计 Table 2 Statistics of Se contents in topsoil and deepsoil
表 3 研究区与其他地区表层土壤Se含量对比 Table 3 Comparison of Se content in topsoil between Xingkai Lake Plain and other regions

研究区表层土壤硒丰缺划分结果显示(表 4),表层土壤以足硒为主。足硒面积占86.6%,潜在硒不足和硒不足土壤面积分别占11.2%和1.41%,富硒土壤面积不足1%,无硒中毒区域。

表 4 表层土壤Se丰缺结果 Table 4 Abundance and deficiency of Se content in topsoil

空间分布上(图 2),兴凯湖平原表层土壤足硒区广泛分布于研究区山间谷地及冲积-湖积平原区,潜在硒不足和缺硒区主要分布在西部剥蚀低山丘陵区,富硒区仅在穆棱河二级阶地的杨木乡(富硒区面积12.04 km2)和二人班乡(富硒区面积85.98 km2)集中分布。

图 2 兴凯湖平原表层土壤Se含量分布特征(国境线据国家基础地理信息中心1:5万地形数据库(2017版)) Fig.2 Se distribution in topsoil of Xingkai Lake Plain
3.2 土壤Se含量的影响因素

土壤中Se元素的分布受成土母质、土壤类型、成土过程、土壤质地、土壤有机质、人类活动、降雨、硒的升华等多种因素影响[21]

3.2.1 成土母质

成土母质是土壤形成的物质基础,是制约土壤中元素含量的重要因素[22]。由于成土母质成因及其化学组成的差别,导致土壤中部分元素含量存在显著的差异性[23]。研究区不同时代成土母质发育的土壤Se含量存在明显差异(表 5),整体呈现含煤岩系沉积岩 > 变质岩和第四系松散堆积物 > 岩浆岩 > 一般沉积岩。具体表现为,新近系富锦组(N1f)含煤岩系发育的土壤中Se平均含量最高,平均值为0.375 mg/kg,该地层控制了研究区富硒土壤分布;其次为太古宙变质岩和更新统冲积湖积物发育的土壤,平均值分别为0.283 mg/kg和0.281 mg/kg;石炭系北兴组凝灰岩发育的土壤Se含量最低,平均值为0.183 mg/kg。

表 5 不同成土母质发育表层土壤Se含量特征 Table 5 Characteristics of Se contents in topsoil of different soil parent materials
3.2.2 土壤类型

区内不同土壤类型Se含量表现出一定的差异性(表 6),具体为:白浆土 > 沼泽土 > 草甸土 > 暗棕壤。白浆土Se含量最高,平均值为0.272 mg/kg,沼泽土及草甸土次之,平均值分别为0.257 mg/kg和0.227 mg/kg,暗棕壤含量最低,平均值为0.189 mg/kg。不同土壤类型Se含量变异系数与Se含量呈相反规律,即暗棕壤 > 草甸土 > 沼泽土 > 白浆土,但整体均属中等变异水平。

表 6 不同土壤类型表层土壤Se含量 Table 6 Se contents in topsoil of different soil types

区内不同土壤类型对应不同的成土母质,不同成土母质Se含量的高低也决定了研究区不同土壤类型中Se含量的高低。白浆土成土母质为更新统冲积、湖积物,沼泽土、草甸土成土母质为全新统冲积物,暗棕壤成土母质多为白垩纪沉积岩、花岗岩、玄武岩等。白浆母质Se含量 > 沼泽土及草甸土母质 > 暗棕壤母质,因而导致白浆土Se含量 > 沼泽土 > 草甸土 > 暗棕壤。

3.2.3 表生地球化学环境

表生地球化学环境也是影响土壤硒富集的关键因素。根据研究区不同地貌单元土壤Se含量(表 7)可知,东部平原区土壤Se含量高于西北部低山丘陵区的Se含量,土壤硒在平原区呈现富集现象。研究区西北部地貌为剥蚀低山丘陵区,东部地貌为冲湖积、冲洪积平原,属典型的河湖相沉积地貌。从地质演化上,东部平原区主要属静水沉积区,沉积物颗粒较细,地表水系及径流携带的物质在此聚集。同时在生物作用及还原性条件下,有机质也易于积累,随着积水蒸发、淤积物增厚,其中富含的物质则留存在洼地内。在后期的成土作用中,由于沉积物颗粒较细,同时富含有机质等吸附载体,使先期积累的元素及后期加入的元素不易淋失而继续在洼地富集[24]

表 7 不同地貌单元表层土壤Se含量 Table 7 Se contents in topsoil of different geomorphic units
3.2.4 土壤理化性质

相关研究表明,除成土母质和自然环境外,土壤理化性质是土壤Se富集的重要因素[25]。土壤中Se含量主要受吸附/解吸过程控制[26], 吸附能力主要受pH值、土壤胶体类型及含量控制,有机质和铁、铝氧化物或氢氧化物对硒具有极强的吸附作用,硅酸盐粘土矿物也起到一定的吸附作用[27-30]。将研究区表层土壤Se含量与pH值及其他元素进行相关分析(表 8),结果显示,表层土壤硒与pH、Corg、N、P、铁氧化物及重金属含量有密切的关系。

表 8 表层土壤硒与其他元素含量相关性 Table 8 Correlation coefficient between Se and other elements content in topsoil

硒与pH(p < 0.05)、CaO、Na2O(p < 0.01)呈显著负相关。研究区表层土壤pH平均值为5.47,变幅为4.27~7.10,为中、酸性土壤。以往研究表明,当土壤呈酸性时,土壤胶体(铁、铝氧化物或氢氧化物和粘土矿物)对硒的吸附能力最强且变化不显著,而随着pH值持续升高,这些土壤胶体对硒的吸附能力显著下降[31-34]。这是由于随pH值上升,土壤表面的负电荷增多,更大一部分硒以阴离子形式存在,因此排斥力增加,导致吸附力下降[35]。以往研究也表明,土壤Se含量与pH呈负相关关系,但相关程度有所差异,体现了不同区域的地理环境导致硒在土壤中赋存状态的差异[36-37]

硒与Corg、N、P呈显著的正相关(p < 0.01), 表明有机质、N和P均对硒具有一定的吸附和固定作用,但有关研究表明,土壤中大量N、P的存在不利于土壤硒向植物迁移转化[38]。硒与TFe2O3呈显著正相关(p < 0.01),表明土壤中铁氧化物对硒具有吸附作用。

硒与S、As、Hg、Pb等呈显著的正相关(p < 0.01), 这与他们同属于亲硫元素,具有相似的地球化学性质有关。

硒与Cr、Cu、Ni呈显著的正相关(p < 0.01), 且相关系数较大,表明其有相同或相似的来源,而与Cd无相关关系,与Zn呈显著负相关,表明土壤中Se的自然来源,与土壤母质有关。大量研究表明,土壤中Cr、Cu、Ni主要来源于土壤母质[39-41],而Cd易受人类活动影响, 且Cd可指示农药、化肥等农业活动的影响[42]。此外,研究区Zn受铅锌矿开采影响较大,高值区主要沿穆棱河两侧分布,二者呈现显著负相关,也表明二者不同的来源。

3.3 富硒土地开发潜力评价

为查明研究区富硒土地开发利用潜力,在密山市二人班乡以剖面形式东西向贯穿1:25万土地质量调查评价的富硒及非富硒区进行了异常查证,共采集农作物及根系土各19件,其中水稻籽实12件,玉米籽实7件。玉米籽实样品均在1:25万划定的土壤富硒区采集。测试结果显示(表 9),水稻籽实富硒8件,玉米籽实富硒3件,水稻富硒率为66.7%,平均吸收率为15.07%,玉米富硒率为42.8%,平均吸收率为8.42%。水稻籽实的富硒率及吸收率远高于玉米籽实,且水稻籽实Se含量与根系土中Se含量的相关性远高于玉米籽实(图 3)。依据食品安全国家标准《食品中污染物限量》(GB2762—2017)[43],作物籽实中Pb、Cd、Cr、Hg、As、Cu、Zn七项重金属指标均不超标,表明该富硒区具有开发富硒水稻的潜力。

表 9 根系土及农作物籽实分析结果 Table 9 Results of crop seeds and rhizosphere soil  
图 3 农作物籽实及其根系土中Se含量关系 Fig.3 Relation of Se content in crop seeds and rhizosphere soil

在1:25万土地质量调查圈定的非富硒区内,即土壤Se含量0.300~0.400 mg/kg的区域,也发现了相当比例的水稻富硒。根据水稻籽实Se与根系土Se建立的回归方程(图 3),满足水稻籽实Se≥0.04 mg/kg,根系土Se含量应大于0.250 mg/kg。据此将0.300 mg/kg≤Se≤0.400 mg/kg作为潜在富硒区划分依据,在兴凯湖平原圈定5处潜在富硒区(图 4),面积约2049.5 km2,进一步扩大了兴凯湖平原富硒土地资源开发利用前景。

图 4 兴凯湖平原绿色食品产地及潜在富硒土壤分布(国境线据国家基础地理信息中心1:5万地形数据库(2017版)) Fig.4 Distribution of green food producing area and potential Se-rich soil in Xingkai Lake Plain

依据中华人民共和国农业行业标准《绿色食品产地环境质量》(NY/T391—2013)[44]要求,选择土壤环境指标Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu和肥力指标全氮、有机质,采用“一票否决法”进行研究区绿色食品产地评价,土壤重金属元素在无一超标的条件下,肥力要素达到Ⅰ~Ⅱ级,划分为AA级绿色食品产地;土壤重金属无超标,肥力要素为Ⅲ级时,划分为A级绿色食品产地;一项以上重金属超标的情况下,划分为其他产地[45]。研究区AA级绿色食品产地占96.81%,A级绿色食品产地占1.08%,其他占2.11%。依据《土地质量地球化学评价规范》(DZ/T 0295—2016)对研究区表层土壤质量进行综合评价,一等优质的土壤面积为12313 km2,约占总面积的74.14%;二等良好土壤面积为3730 km2,约占总面积的22.46%;三等中等土地面积为531 km2,约占总面积的3.20%;四等及五等土地面积为34 km2,约占总面积的0.2%。综上,研究区土地综合质量优良,5处潜在富硒区满足AA级绿色食品产地标准,开发富硒农产品潜力巨大。

4 结论

(1) 兴凯湖平原土壤总体上属于足硒土壤,富硒土壤不足1%。表层土壤Se含量背景值和基准值分别为0.239 mg/kg和0.197 mg/kg,表层土壤Se含量高于黑龙江省、东北平原、中国东北和世界土壤的平均Se含量,略低于全国土壤A层平均含量0.29 mg/kg。

(2) 兴凯湖平原不同时代成土母质发育的土壤Se含量存在明显差异,整体呈现出:含煤岩系沉积岩 > 变质岩和第四系松散堆积物 > 岩浆岩 > 一般沉积岩。具体表现为,新近系富锦组含煤岩系发育的土壤中Se平均含量最高,平均值为0.375 mg/kg;其次为太古宙变质岩和更新统冲积湖积层发育的土壤,平均值分别为0.283 mg/kg和0.281 mg/kg;石炭系北兴组凝灰岩发育的土壤中Se含量最低,平均值为0.183 mg/kg。

(3) 土壤理化性质、铁氧化物等对硒的表生地球化学行为有重要影响。相关性分析表明,研究区表层土壤Se含量与土壤中Corg、N、P、TFe2O3、S、As、Cr、Cu、Hg、Pb、Ni呈显著正相关,与pH、CaO、Na2O、Zn呈显著负相关。

(4) 研究区土地综合质量优良,5处潜在富硒远景区满足AA级绿色食品产地标准,且发现天然富硒水稻,开发富硒农产品潜力巨大。

致谢: 感谢研究室各位同事齐心协力完成样品采集工作,感谢辽宁省地质矿产研究院有限责任公司提供的测试分析,感谢审稿专家对本文提出的指导与修改意见。

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