地质通报  2019, Vol. 38 Issue (5): 884-900  
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陕亮, 姜军胜, 康博, 王晶, 龙文国, 柯贤忠, 刘家军, 徐德明, 牛志军. 湘东北地区主要有色金属矿床成矿物质来源——来自硫、铅同位素的证据[J]. 地质通报, 2019, 38(5): 884-900.
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Shan L, Jiang J S, Kang B, Wang J, Long W G, Ke X Z, Liu J J, Xu D M, Niu Z J. Metallogenic material sources of important non-ferrous metal deposits in northeastern Hu'nan Province: Evidence from S and Pb isotopes[J]. Geological Bulletin of China, 2019, 38(5): 884-900.
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基金项目

中国地质调查局项目《鄂东—湘东北地区地质矿产调查》(编号:DD20160031)和《全国地质调查组织实施费(中国地质调查局武汉地质调查中心)》(编号:DD20190423)

作者简介

陕亮(1984-), 男, 在读博士生, 高级工程师, 从事湘东北地区区域成矿规律与中南地区地质调查规划部署研究。E-mail:shanlianggongzuo@126.com

文章历史

收稿日期: 2018-07-12
修订日期: 2018-12-10
湘东北地区主要有色金属矿床成矿物质来源——来自硫、铅同位素的证据
陕亮1,2 , 姜军胜2 , 康博3 , 王晶2 , 龙文国2,4 , 柯贤忠2,4 , 刘家军1 , 徐德明2,4 , 牛志军2,4     
1. 中国地质大学(北京)地球科学与资源学院, 北京 100083;
2. 中国地质调查局武汉地质调查中心, 湖北 武汉 430205;
3. 湖南省地质矿产勘查开发局402队, 湖南 长沙 410004;
4. 中国地质调查局花岗岩成岩成矿地质研究中心, 湖北 武汉 430205
摘要: 湘东北地区有色金属矿床成矿物质来源综合研究相对缺乏。以桃林铅锌矿、栗山铅锌矿、井冲钴铜多金属矿为研究对象,分析矿床主成矿期矿石硫化物单矿物的硫、铅同位素地质特征,结合七宝山铜多金属矿等研究现状,综合研究湘东北地区有色金属矿床的成矿物质来源规律。硫同位素特征表明,4个矿床的成矿物质整体为深部岩浆硫源,其中,七宝山矿床为较典型的岩浆硫源,桃林、栗山、井冲等矿床混入了少量地层硫源,且桃林矿床比栗山、井冲矿床混入地层硫源的比例更高。铅同位素特征表明,4个矿床的成矿物质来源以上地壳为主,但混入了少部分幔源物质,且七宝山、井冲的幔源物质混入比例更高。
关键词: 有色金属矿床    硫同位素    铅同位素    成矿物质来源    湘东北    
Metallogenic material sources of important non-ferrous metal deposits in northeastern Hu'nan Province: Evidence from S and Pb isotopes
SHAN Liang1,2, JIANG Junsheng2, KANG Bo3, WANG Jing2, LONG Wenguo2,4, KE Xianzhong2,4, LIU Jiajun1, XU Deming2,4, NIU Zhijun2,4     
1. School of Earth Science and Resources, China University of Geosciences, Beijing 100083, China;
2. Wuhan Geological Survey Center, China Geological Survey, Wuhan 430205, Hubei, China;
3. No. 402 Geological Party, Bureau of Geology and Mineral Exploration of Hu'nan Province, Changsha 410004, Hu'nan, China;
4. Research Center of Granitic Diagenesis and Mineralization, China Geological Survey, Wuhan 430205, Hubei, China
Abstract: The comprehensive research on the metallogenic material sources of the main non-ferrous metal deposits in northeastern Hu'nan Province has been very insufficient. Focusing on the Taolin lead-zinc deposit, Lishan lead-zinc deposit and Jingchong Cobalt-copper polymetallic deposit, the authors analyzed their S and Pb isotope geological characteristics of the single mineral of sulfide ore in their main metallogenic period, explored comprehensively the law of ore-forming material sources about the nonferrous metal ore deposits in northeastern Hu'nan Province, combined with research status of other deposits such as the Qibaoshan copper polymetallic deposit. The S isotope characteristics show that the metallogenic material of four deposits came from the deep magmatic sulfur source on the whole. The Qibaoshan ore deposit is a typical magmatic sulfur source, whereas the Taolin, Lishan and Jingchong deposits are all mixed with a small amount of formation sulfur. Moreover, the deposit with higher percentage of formation sulfur source is Taolin deposit. The Pb isotope characteristics show that the metallogenic material source of the four deposits is given priority to the upper crust, but is mixed with minor mantle source material on the whole. The higher mixing proportion of mantle source material came from Qibaoshan and Jingchong.
Key words: non-ferrous metal deposits    sulfur isotope    lead isotope    metallogenic material sources    northeastern Hu'nan Province    

湘东北地区是中国重要的金矿集中产出区[1-2],也分布众多典型有色金属矿床,如桃林铅锌矿[3-7]、栗山(又名三墩)铅锌矿[8-10] 、井冲钴铜多金属矿[11-12]、七宝山铜多金属矿[13-18]等,共同构成湘东北地区矿产资源的重要组成部分。目前,在江南造山带和湖南雪峰古陆弧形金腰带理论的指导下,该地区金矿的地质特征、成岩成矿时代、成矿流体性质、成矿模式等工作取得了一系列进展[1-2, 19-20];但对于有色金属矿床,尽管勘查工作有所突破,如栗山铅锌矿近期找矿发现其为大型矿床等,但相应的区域成矿物质来源综合研究相对薄弱,制约了对该地区区域成矿作用等的整体研究。因此,及时开展湘东北地区有色金属矿床区域成矿物质来源研究,对深入认识有色金属矿床的区域成矿作用特征,进而探讨该地区金与有色金属矿床的区域成矿作用特征研究具有重要意义。

湘东北地区有色金属矿床的成矿物质来源研究工作开展较早,如魏家秀等[5]和Ding等[6]开展了桃林铅锌矿硫同位素研究,张鲲等[8]、郭飞等[10]开展了栗山铅锌矿硫同位素研究,易祖水等[11]开展了井冲钴铜多金属矿床硫同位素研究,胡祥昭等[17]、陆玉梅等[18]、胡俊良等[16]也开展了七宝山铜多金属矿床的硫化物单矿物硫及铅同位素的组成分析,在单个矿床成矿物质来源研究方面获得了不少阶段性成果,刘姤群等[21]也对湘东北地区斑岩型和热液脉型铜矿的成矿物质来源进行了初步探讨,但整体上对有色金属矿床的成矿物质来源分析仍不够系统。由于硫在成矿物质富集和沉淀过程中可以成为重要矿化剂,铅同位素组成受外界环境影响很小,除受放射性衰变和混合作用影响外,在成矿物质运移和沉淀过程中几乎不发生分馏作用,基本保持不变。因此,通过分析矿床的硫、铅同位素组成,可以示踪矿床成矿物质来源,对探讨成矿过程与矿床成因具有重要意义[22-25]。本文在前人研究的基础上,以桃林铅锌萤石多金属矿、栗山铅锌矿、井冲钴铜多金属矿等典型矿床为重点,结合七宝山铜多金属矿已有分析结果,对比湘东北地区有色金属矿床的硫、铅同位素特征,探讨有色金属矿床区域成矿物质来源规律,为该地区有色金属矿床成因及成矿作用研究提供基础信息。

1 地质背景 1.1 区域地质背景

湖南省地质矿产局[26]和地质矿产勘查开发局④总结了湘东北地区区域地质背景(图 1)。其中,地层主要为中元古界冷家溪群、新元古界板溪群,且前者占主体,岩性为一套具复理石建造的深海-半深海相浅变质板岩、千枚岩、石英千枚岩、片岩。大地构造环境位于江南古岛弧,与下扬子被动陆缘、江汉-洞庭断陷盆地及湘中-桂中裂谷盆地相接。区域构造主要发育北东向及近东西向2组,其中,北东向断层主要有长沙-平江、新宁-灰汤等,规模大,多组平行发育,呈现区域性特点;近东西向构造主要为韧性剪切带。岩浆岩出露广泛,主要有新元古代、印支期及燕山期。其中,新元古代岩浆岩主要包括长三背、大围山、葛藤岭、张坊、张邦源、西园坑、罗里、渭洞、梅仙、三墩、钟洞等,印支期则主要为望湘岩体的一个单元,以燕山期为主体,主要有幕阜山、长乐街、望湘、金井、连云山、蕉溪岭、七宝山铜矿石英斑岩等岩体。

图 1 华南湘东北地区地质矿产简图(b据参考文献[26]④修改) Fig.1 Simplified geological and mineral resources map of northeastern Hu'nan Province a图中灰色区域代表江南造山带,红线代表江山-绍兴断裂;Ⅰ—秦岭-大别造山带;Ⅱ—扬子地块;Ⅲ—华夏地块;1—白垩系-第四系;2—中泥盆统-中三叠统;3—志留系-震旦系;4—新元古代板溪群;5—中元古代冷家溪群;6—古元古代-新太古代连云山杂岩;7—晚中生代花岗质岩;8—晚古生代-早中生代花岗质岩;9—早古生代花岗质岩;10—元古代花岗质岩;11—断裂;12—金矿床;13—铅锌铜多金属矿床;14—钴铜多金属矿床;(Ⅰ)—洞庭断陷盆地;(Ⅱ)—幕阜山-紫云山断隆;(Ⅲ)—平江-长沙断陷盆地;(Ⅳ)—连云山-衡阳断隆;(Ⅴ)—醴陵-攸县断陷盆地
1.2 矿床地质特征

桃林铅锌矿矿床主要有断山、官山、上塘冲、银孔山、杜家冲、邱坪坳6个矿段[3]。矿体主要沿北东向断裂展布,上盘主要由中元古界冷家溪群千枚状板岩、板岩、变质砂岩组成,下盘主要为燕山期幕阜山花岗岩[3];空间上大致等距离分布,北东东向南南西方向逐步侧伏;矿体形态以脉状为主,深部多呈透镜状,少数扁豆状、不规则状;沿走向有膨胀、收缩、尖灭再现现象[3-4]。矿化垂直分带明显,底部为黄铁矿化带,向上依次为黄铜矿化带、锌矿化带、铅锌矿化带、铅矿化带,顶部为含重晶石铅矿化带[3]。矿石矿物主要有方铅矿、闪锌矿、黄铜矿、萤石,脉石矿物主要有石英、重晶石、方解石等[4]。多自形-他形、碎裂等结构,带状、对称带状、角砾状、块状、晶簇状、网脉状等构造[4]。围岩蚀变主要为硅化、绿泥石化、绢云母化、角砾岩化,次为萤石化、重晶石化、黄铁矿化及碳酸盐化[4]。成矿期次可分为热液硫化物成矿期及表生氧化期。其中,热液硫化物期又可分为方铅矿-闪锌矿-萤石阶段、方铅矿-闪锌矿-黄铁矿-黄铜矿-萤石阶段、方铅矿-闪锌矿-黄铁矿-重晶石阶段[7]。矿石品位整体较低,Pb平均品位为1.22%,Zn平均品位为1.13%[7]。矿床成因类型为热液充填型[3-5, 7]

栗山铅锌矿矿床矿体主要赋存于北北西向、北北东向和近南北向断裂中,脉状、透镜状产出,走向北北西向,倾向北东东。矿体主要由硅化构造角砾岩及热液石英岩组成。矿石矿物主要有闪锌矿、方铅矿、黄铜矿、萤石,次为斑铜矿、黄铁矿;脉石矿物主要有石英、绿泥石、方解石等[8, 10]。自形、半自形、他形粒状及交代残留、网状、镶嵌状等结构,浸染状、斑块状、条带状、角砾状、块状、蜂窝状等构造[8, 10]。围岩蚀变除硅化外,还有绢云母化、绿泥石化、萤石化等[8, 10]。成矿期与成矿阶段可划分为早期中温热液矿化期、晚期低温热液矿化期。其中,早期中温热液矿化期发生于断裂构造形成期,矿液充填于北西—北北西向硅化构造破碎带中,主要由石英、萤石、闪锌矿、方铅矿、黄铜矿矿物组合组成,形成的矿物以浸染状、细粒深灰黑色-黑色方铅矿和深棕色-棕黑色闪锌矿及块状黄铜矿为主,围岩蚀变以硅化为主,绿泥石次之;晚期低温热液矿化期矿液填于北北东—北东向硅化构造破碎带中,主要由石英、重晶石、少量方铅矿、闪锌矿、方解石等矿物组成,形成矿物以银灰色、粗粒集合体状方铅矿和浅黄色闪锌矿为主,见萤石伴生,围岩蚀变以硅化和绢云母化为主。Cu品位0.231%~3.160%,Pb品位0.30%~31.60%,Zn品位0.37%~19.55%。矿床成因类型为中-低温热液充填型矿床[10]

井冲矿床矿体主要赋存在长沙-平江断裂带的含矿强硅化构造角砾岩带(铅锌矿化、黄铁矿化、绿泥石化)及蚀变破碎岩带(强黄铁矿化、黄铜矿化、强硅化和绿泥石化)中[11]。6个钴铜矿体分别长约200m,宽20~30m,透镜状、似层状、脉状产出,彼此近平行排列[11]。矿体向南西方向侧伏,倾伏角约20°。矿石矿物主要为黄铜矿、辉钴矿、方铅矿、闪锌矿、孔雀石,脉石矿物主要为石英、绿泥石等[11-12];矿石结构主要有自形-他形粒状结构、角砾状结构、花岗变晶镶嵌结构、乳滴结构、斑状压碎结构、显微鳞片变晶结构等;矿石构造主要有块状构造、细(网)脉状矿石、浸染状矿石、裂隙充填构造等[11]。围岩蚀变主要为硅化和绿泥石化,其次为碳酸盐化、绢云母化、高岭土化等[11-12]。成矿作用可划分热液硫化物成矿期及表生氧化期。其中,热液硫化物期可分为石英-硫化物、碳酸盐-硫化物阶段[11]。矿床成因类型为中温热液裂隙充填交代型钴铜多金属矿床[11]

图版Ⅰ   PlateⅠ   a.桃林铅锌矿块状角砾状闪锌矿矿石;b.桃林铅锌矿块状萤石方铅矿矿石;c.桃林铅锌矿黄铜矿交代方铅矿,且两者晚于闪锌矿生成;d、e.栗山铅锌矿脉状萤石方铅矿闪锌矿矿体充填于二长花岗岩的断裂构造;f.栗山铅锌矿闪锌矿、方铅矿、黄铜矿三者共生且同时形成;g.井冲钴铜矿强硅化蚀变带中层状、团块状黄铁矿化黄铜矿化钴铜多金属矿体;h.井冲钴铜矿地表风化后团块状角砾状强黄铁矿化钴铜多金属矿体;i.井冲钴铜矿晚期黄铜矿交代早期碎裂结构黄铁矿。Gn—方铅矿;Sp—闪锌矿;Py—黄铁矿;Ccp—黄铜矿;Fl—萤石;Q—石英;MG—栗山铅锌矿燕山期二长花岗岩
2 样品处理与分析

本次矿石标本采集于桃林铅锌矿、栗山铅锌矿、井冲钴铜多金属矿等典型矿床主成矿期的铅锌及钴铜多金属矿体。样品处理工作主要包含碎样与单矿物分选,均由河北省廊坊市宇能岩石地质勘查技术服务有限公司完成,将选取的样品经手工进行逐级破碎、过筛,在双目镜下挑选40~60目、纯度大于99%的黄铁矿、方铅矿、闪锌矿等单矿物样品5g以上。将挑纯后的单矿物样品在玛瑙钵里研磨至200目以下,送中国地质调查局武汉地质调查中心同位素地球化学研究室分析。

硫同位素分析:将硫化物单矿物与氧化铜粉末混合研磨至200目后,真空条件下加热反应生成SO2气体;在气体质谱仪MAT251上对收集的二氧化硫气体进行硫同位素组成分析,结果以相对V-CDT值给出。上述质谱分析过程采用工作标准LTB-2和标样NBS123及重复样(数量为样品总数的30%)进行质量监控。其中,LTB-2的δ34S =1.84±0.03‰,NBS123的δ34S测定值为17.01±0.01‰,与其推荐值在误差范围内完全一致,且重复样测定结果在误差范围内亦完全一致,表明样品测定结果可信可靠。详细分析流程见蔡应雄等[27]

铅同位素分析:称取单矿物样品5~20mg置于聚四氟乙烯密封溶样罐,加入盐酸和硝酸,在180℃条件下密闭溶解样品。待样品全溶后蒸干,加入6mol/L盐酸溶解,再次蒸干。加入适量HBr(1mol/L)和HCl(2mol/L)的混合酸。离心,将上层清液加入AG- 1 × 8阴离子树脂柱,依次用0.3mol/L氢溴酸(HBr)和0.5mol/L盐酸(HCl)淋洗杂质。最后用6ml的6mol/L盐酸解吸铅,蒸干后待上质谱仪分析。铅同位素比值分析在热电离质谱仪MAT-261上完成。使用标准物质NBS981监控仪器状态,其207Pb/206Pb的平均值为0.91440 ± 0.00020,与推荐值(0.91447±0.00025)在误差范围内一致。Pb的全流程空白为2.5×10-9。详细分析流程见Qiu等[28]

3 硫同位素特征 3.1 桃林铅锌矿床

桃林铅锌矿主成矿期12件方铅矿、闪锌矿样品及Ding等[6]所测的5件重晶石等硫化物、硫酸盐单矿物样品的硫同位素分析结果见表 1。矿床硫化物δ34S值分布相对集中,介于-10.2‰~-4.52‰之间,平均值为-6.40‰。δ34S变化范围总体相对狭窄,具有一定的塔式分布特征,总体小于均一岩浆的硫同位素组成(0±5‰)。其中,方铅矿的δ34S值主要介于-10.2‰~-6.52‰之间(5件样品),平均值为0.14‰,极差为3.68‰;闪锌矿的δ34S值主要介于-7.87‰~ -4.52‰之间(7件样品),平均值为-5.45‰,极差为3.35‰(表 2),δ34S闪锌矿>δ34S方铅矿,说明矿石硫化物在形成过程中达到了同位素分馏平衡[29]。魏家秀等[5]曾测试本矿床硫化物硫同位素组成δ34S值(未列出具体测试结果),主要集中于-12.1‰~-3.1‰,与本文测试结果一致。根据Ding等[6]获得的硫化物流体包裹体均一温度约300℃的结论,推测硫化物矿物中的还原硫主要来自硫酸盐的热化学还原作用(TSR)。王云峰等[30]研究表明,不同温度下,不完全的TSR过程可能会伴随着不同程度的硫同位素的分馏,但总体变化不大。因此,桃林铅锌矿小于均一岩浆硫同位素组成的硫化物可能形成于岩浆流体,这与Ding等[6]利用Pinckney-Rafter法得到的结果一致。另外,桃林铅锌矿发育重晶石硫酸盐,Ding等[6]研究发现,5件重晶石的δ34S值主要分布于16.50‰ ~ 17.04‰,平均值为17.01‰,极差0.54‰,与魏家秀等[5]测试的矿区重晶石硫同位素δ34S组成范围(16.5‰~ 18.8‰)接近(该文献未列出具体测试结果)。重晶石的δ34S值变化范围落入海水及蒸发岩范围,具有重硫特征(图 2-a、d)。一般情况下,在硫同位素分馏达到平衡状态下,硫酸盐的硫同位素组成可以近似代替成矿热液的总硫同位素值[30-31]。桃林铅锌矿重晶石的δ34S值分布在16.50‰ ~17.04‰范围,平均值为17.01‰,因此,成矿热液的总硫同位素组成可能为17.01‰。综上,桃林铅锌矿床可能是在2种不同性质的热液流体在不同阶段参与形成的,可能分别是具有较低硫同位素组成的岩浆流体和较高硫同位素组成的非岩浆热液流体。

表 1 湘东北地区主要有色金属矿床硫同位素组成 Table 1 Sulfur isotopic composition of key non-ferrous metal deposits in northeastern Hu'nan Province
表 2 湘东北地区主要有色金属矿床硫化物硫同位素组成对比 Table 2 Sulfur isotopic composition contrast of the non-ferrous metal deposits in northeastern Hu'nan Province
图 2 湘东北地区有色金属矿床硫同位素组成直方图(a、b、c)及综合对比图(d) Fig.2 Sulfur isotope histograms (a, b, c) and δ34S values comprehensive comparison of key non-ferrous metal deposits(d) in northeastern Hu'nan Province
3.2 栗山铅锌矿床

栗山铅锌矿床14件主成矿期矿石硫化物单矿物样品、张鲲等[8]的14件样品及郭飞等[10]的14件相关样品测试结果列于表 1。从42件样品的分析结果可以看出,主成矿期硫化物单矿物的δ34S值为-7.84‰~1.50‰,平均值为-2.24‰。其中,闪锌矿的δ34S值为-4.07‰~2.50‰,平均值为-0.44‰;方铅矿的δ34S值为-7.84‰~-1.40‰,平均值为-3.95‰;黄铜矿的δ34S值为- 2.73‰ ~- 0.68‰,平均值为-2.20‰(表 2)。通常情况下,在平衡条件下矿石硫化物对34S富集的顺序为黄铁矿>闪锌矿>黄铜矿>方铅矿[29]。从上述矿石硫化物中硫同位素组成看,共生矿物达到了硫同位素平衡。

在栗山铅锌矿的硫同位素频率直方图(图 2-b)上,各种矿石矿物的δ34S值较接近,δ34S的峰值主要集中在-1.0‰~0.0‰之间,为较小的负数。在共生矿物对达到硫同位素平衡的情况下,可以根据Pinckney-Rafter图解法[32]分析成矿热液的总硫同位素组成,且相关样品在δ34SA-B对δ34SA与δ34SB的关系图上应构成一条直线,该直线在δ34S轴上的截距为成矿热液的总硫同位素组成,两直线的斜率为一正一负,且斜率的绝对值之和必须接近1。利用这种方法,计算出栗山铅锌矿的成矿热液的总硫同位素组成δ34S∑s为-0.71‰。

一般认为,基性岩的δ34S平均值为+2.7‰(6.7‰~ 7.6‰),超镁铁质岩δ34S平均值为+1.2‰(-1.3‰~ 7.3‰),陨石δ34S变化于-0.6‰~2.6‰ [33]之间。因此,对比栗山铅锌矿的矿石硫化物与其他岩石的δ34S变化范围(图 2-d),认为栗山铅锌矿床的硫同位素主要来自深源岩浆源区,但可能在岩浆上升的过程中混染了极少量的围岩地层成分。

3.3 井冲铜钴矿床

井冲铜钴矿床中与铜、钴密切共生的10件黄铁矿单矿物样品及易祖水等的4件黄铁矿、黄铜矿等单矿物样品硫同位素分析结果见表 1。14件硫化物δ34S值相对集中(表 2),主要介于-4.63‰~0.20‰之间,平均值为-2.82‰。其中,12件黄铁矿样品的δ34S值为-4.63‰~-1.91‰,平均值为-2.94‰;2件黄铜矿样品的δ34S值为-4.40‰~0.20‰,平均值为-2.10‰。

在硫同位素频率直方图(图 2-c)上,δ34S值分布相对集中,峰值集中于-3‰~-2‰。硫化物单矿物的δ34S值也较接近,为较小的负数,表明成矿热液中沉淀的硫化物硫来源单一。通常情况下,如果矿床中的δ34S值均在大于0‰的范围内分布,一般可考虑其来自于有机质对硫酸盐的热还原作用(TSR)或岩浆硫来源;而δ34S值小于0‰时,多以硫酸盐生物还原作用为主。将本文的δ34S值变化范围与其他各类岩石的δ34S值进行对比(图 2-d),其中,基性岩的δ34S值为6.7‰ ~7.6‰,超镁铁质岩δ34S平均值为+1.2‰(-1.3‰~7.3‰),陨石δ34S值变化于-0.6‰~ 2.6‰。整体而言,井冲矿床的δ34S值与陨石相似,反映主要为深源岩浆源区特征。同时,个别较小的负δ34S值说明,由少量的生物还原硫酸盐形成硫同位素。因此,井冲铜钴矿床矿石硫化物的硫主要来自深源岩浆岩,也混入了少量的围岩地层硫。

4 铅同位素特征 4.1 桃林铅锌矿床

桃林铅锌矿主成矿期的闪锌矿和方铅矿等主要矿石矿物的铅同位素测试结果见表 3。10件硫化物单矿物的206Pb/204Pb值为18.076 ~ 18.231,平均值为18.147;207Pb/204Pb值为15.610~15.773,平均值为15.663;208Pb/204Pb值为38.542~39.102,平均值38.734。其中,6件闪锌矿样品的206Pb/204Pb值为18.076~18.231,平均值为18.162;207Pb/204Pb值为15.577~15.773,平均值为15.686;208Pb/204Pb值为38.413~39.102,平均值为39.810。而4件方铅矿样品的206Pb/204Pb值为18.110~8.147,平均值为18.125;207Pb/204Pb值为15.610~15.648,平均值为15.629;208Pb/204Pb值为38.542~38.708,平均值为38.621。

表 3 湘东北地区主要有色金属矿床铅同位素组成及参数 Table 3 Sulfides lead isotopic composition and characteristic parameters of the key non-ferrous metal deposits in northeastern Hu'nan Province

在Zartman等[34]铅同位素构造模式投影图(图 3)上,桃林铅锌矿的硫化物单矿物铅同位素数据点多数落入造山带及上地壳演化线附近,极少量落入地幔演化线之上(靠近造山带),显示主体来自壳源。图 3还显示,桃林铅锌矿床矿石硫化物的铅同位素显示较明显的线性拟合关系,暗示其具有混合源区特征。Zartman等[34]、吴开兴等[35]、Doe[36]研究发现,具有高特征值的铅同位素主要来上地壳铅源,低特征值则主要来自地幔等。王立强等[37]指出,铅同位素源区特征值,尤其是μ值的变化,能提供地质体经历地质作用的信息,也能反映铅的来源。一般情况下,具有高μ值(>9.58)的铅通常被认为是来自U、Th相对富集的上部地壳物质,而小于此值则认为主要来自地幔[34-35, 37]。对ω值而言,来自上地壳的ω值为41.860,来自地幔的ω值为31.844[34-35]。从表 3可以看出,桃林铅锌矿床矿石铅同位素μ值为9.46~9.83,ω值为38.08~42.08,表明铅具有上地壳物质特征。因此,推测桃林铅锌矿的矿石硫化物主要来自于地壳源区,可能有极少量的幔源混入。

图 3 桃林铅锌矿硫化物铅同位素构造演化模式(据参考文献[34]修改) Fig.3 Structural evolution model of Pb isotope of sulfide in the Taolin Pb-Zn deposit
4.2 栗山铅锌矿床

栗山铅锌矿主成矿期的10件矿石硫化物单矿物的206Pb/204Pb、207Pb/204Pb、208Pb/204Pb值分别为18.132 ~ 19.382(平均值18.245)、15.591~15.819(平均值15.700)、38.555~39.232(平均值38.800)(表 3)。其中,3件方铅矿的206Pb/204Pb、207Pb/204Pb、208Pb/204Pb值分别为18.132~19.382(平均值18.273)、15.591~15.819(平均值15.744)、38.555~39.232(平均值38.933)。4件闪锌矿的206Pb/204Pb、207Pb/204Pb、208Pb/204Pb值分别为18.132 ~ 19.382(平均值18.224)、15.591 ~ 15.819(平均值15.673)、38.555~ 39.232(平均值38.737)。3件黄铜矿的206Pb/204Pb、207Pb/204Pb、208Pb/204Pb值分别为18.177~18.305(平均值18.244)、15.651~15.736(平均值15.692)、38.596~ 38.907(平均值38.750)。结果显示,栗山铅锌矿的铅同位素比较稳定,具有正常铅的特征。

在铅同位素构造模式投影图(图 4[34]上,10件矿石硫化物单矿物样品的铅同位素数据同样多数落入了造山带及上地壳演化线附近,极少量落入地幔演化线之上,也十分靠近造山带,表明铅同位素主要来自上地壳。同时,栗山铅锌矿铅同位素显示较好的线性拟合关系(图 4),暗示其具有混合源区特征。表 3数据反映栗山铅锌矿铅同位素μ值为9.48~9.91,ω值为38.49~42.30,根据Zartman等[34]、吴开兴等[35]等的研究,铅源整体上具有上地壳来源的特征。因此,推测栗山铅锌矿的矿石硫化物主要来自地壳源区,也可能有极少量的幔源混入。

图 4 栗山铅锌矿硫化物铅同位素模式图(据参考文献[34]修改) Fig.4 Structural evolution model of Pb isotope of sulfide in the Lishan Pb-Zn deposit
4.3 井冲铜钴矿床

井冲铜钴矿床主成矿期的9件黄铁矿和黄铜矿铅同位素测试结果见表 3。结果显示:206Pb/204Pb值为18.186~18.372,平均值18.313;207Pb/204Pb值为15.611~15.686,平均值15.651;208Pb/204Pb值为38.550~ 38.788,平均值38.671。其中,8件黄铁矿的206Pb/204Pb值为18.186~18.372,平均值18.315;207Pb/204Pb值为15.611~15.773,平均值15.654;208Pb/204Pb值为38.550~ 38.788,平均值39.810。1件黄铜矿的206Pb/204Pb、207Pb/204Pb、208Pb/204Pb值分别为18.305、15.624、38.570。井冲铜钴矿床铅同位素组成较稳定,比值均一,变化范围很小,显示普通铅的特征,说明矿床的铅来自较稳定的铅源。

将井冲矿区9个铅同位素组成数据投影到铅同位素构造模式图解(图 5[34]中发现,其数据同样非常集中,均落在造山带与上地壳演化线之间,显示成矿物质与造山活动密切相关,成矿物质可能主要来自上地壳与地幔混合源区,整体以壳源为主。铅同位素μ值的变化能反映铅的来源[37],高μ值(>9.58)的铅通常被认为是来自U、Th相对富集的上部地壳物质[34-35]。井冲铜钴矿床矿石铅同位素μ值普遍较大,变化范围为9.49 ~ 9.60,平均值为9.58,表明铅源具有上地壳源区特征,但是少量μ值小于9.58;ω值介于37.29 ~ 39.00之间,说明有部分幔源物质的贡献。

图 5 井冲钴铜矿床硫化物铅同位素模式图(据参考文献[34]修改) Fig.5 Structural evolution model of Pb isotope of sulfide in the Jingchong Co-Cu deposit
5 讨论 5.1 区域硫同位素特征

长期以来,湘东北地区有色金属矿床的硫同位素分析与示踪工作较零散,魏家秀等[5]、Ding等[6]、张鲲等[8]、郭飞等[10]、易祖水等、胡俊良等[16]曾不同程度地开展了桃林、栗山、井冲、七宝山等矿床的硫化物单矿物硫同位素测试分析,得到了硫化物、硫酸盐等单矿物δ34S同位素测试数据和相应的结论,刘姤群等[21]也对湘东北地区斑岩型和热液脉型铜矿的成矿物质来源进行了初步探讨。本次测试桃林、栗山及井冲3个矿床的方铅矿、闪锌矿、黄铁矿、黄铜矿等硫化物单矿物样品的δ34S,共计85个硫化物δ34S同位素测试结果(表 1)。

整体看,桃林、栗山、井冲、七宝山4个矿床的硫化物单矿物样品的δ34S值变化范围不大,集中于-7.84‰~4.68‰,极差为12.52‰,平均值-2.10‰;桃林铅锌矿的重晶石硫酸盐δ34S主要分布于16.50‰~ 17.04‰之间,平均值17.01‰,极差为0.54‰(表 2)。其中,硫化物单矿物方面,桃林铅锌矿5个方铅矿和7个闪锌矿样品的δ34S值变化范围分别为-10.2‰~-6.52‰、-7.87‰~-4.52‰;矿区硫化物的δ34S值主要集中于-8‰~-4‰;栗山铅锌矿8个方铅矿、13个闪锌矿和7个黄铜矿样品的δ34S值变化范围分别为- 7.84‰ ~- 2.42‰、- 4.07‰ ~0.77‰、-2.73‰~-0.68‰;矿区δ34S主要集中于-5‰~0‰;井冲钴铜矿12个黄铁矿、2个白铁矿和2个黄铜矿样品的δ34S值分别为- 4.63‰ ~- 1.91‰、- 4.3‰ ~ -3‰、-4.4‰~0.2‰;矿区δ34S值主要集中于-5‰~ - 1‰;七宝山铜矿12个黄铁矿样品的δ34S值为2.22‰~4.68‰,平均值3.73‰;矿区δ34S值主要集中于2‰~5‰。此外,在上述4个有色金属矿床中,七宝山铜矿的δ34S值均为正值,栗山铅锌矿1个样品δ34S值为正值(0.77‰)外,其余样品的δ34S均为负值。

综合对比湘东北地区有色金属矿床硫化物的δ34S值发现(图 6),无论是桃林、栗山还是井冲、七宝山矿床,其δ34S值主要介于-8‰~+5‰之间。进一步分析发现,桃林、栗山铅锌矿床及井冲铜钴矿床的矿石硫化物δ34S值主要介于-8‰~0‰之间,而七宝山矿区δ34S值主要集中于2‰~5‰,接近0‰值,且δ34S值均为正值。由于区内广泛发育的冷家溪群硫同位素值主要介于-13.1‰~-6.3‰之间,而陨石的硫同位素值主要为±3‰。因此,推测湘东北地区典型有色金属矿床的形成主要与深部岩浆有关,但成矿热液在上升运移过程中混入了少量的地层硫源。与陨石硫同位素值(0‰~3‰)相比,由于桃林矿区δ34S值主要集中于-8‰~-4‰,栗山矿区δ34S集中于-5‰~0‰,井冲矿区δ34S值集中于-5‰~-1‰,与栗山铅锌矿十分接近,但比桃林矿区的δ34S值更接近0值,说明桃林铅锌矿相对栗山、井冲矿区,混入了更多的地层硫源,但整体可能主要为深部岩浆硫源。但七宝山矿床可能为深部岩浆硫源,显示更典型的岩浆热液特征(-3‰~+7‰)[38]

图 6 湘东北有色金属矿床硫同位素组成直方图 Fig.6 Sulfur isotope histogram of key non-ferrous metal deposits in northeastern Hu'nan Province

与湘西地区铅锌矿床的对比发现(图 7),湘西地区铅锌矿床矿石硫化物普遍富集重硫(δ34S值主要集中于6.3‰~15.22‰和22.46‰~34.66‰),具有沉积型矿床硫同位素组成共同特征。曹亮等[39]认为,湘西地区铅锌矿矿石硫化物的硫主要来源于地层中的硫化物或硫酸盐及海水硫,但本次研究的湘东北地区有色金属矿床则更多地表现出成矿物质来源与岩浆热液相关的特点(尽管可能有少量地层硫混入),与蒸发硫酸盐、海水、沉积岩等的硫同位素特征具有显著差别(图 8)。

图 7 湘东北和湘西有色金属矿床硫同位素对比 Fig.7 Sulfur isotope contrast chart of non-ferrous metal deposits in northeastern and western Hu'nan Province
图 8 湘东北有色金属矿床铅同位素构造模式图(据参考文献[34]修改) Fig.8 Structural model of lead isotope of non-ferrous metal deposits in northeastern Hu'nan Province
5.2 区域铅同位素特征

关于区域有色金属矿床的铅同位素特征,胡俊良等[16]、胡祥昭等[17]、陆玉梅等[18]先后开展了七宝山矿区19个铅同位素样品的分析。本文测试了桃林、栗山、井冲3个矿床的30个方铅矿、闪锌矿、黄铁矿、黄铜矿等硫化物矿石样品的铅同位素数据(表 3)。

分析发现,湘东北地区4个有色金属矿床的49个矿石硫化物单矿物样品的铅同位素组成206Pb/204Pb、207Pb/204Pb和208Pb/204Pb值分别为18.076 ~ 18.478、15.537 ~ 18.819和38.365 ~ 39.232,平均值分别为18.276、15.669和38.708,极差分别为0.402、3.282和0.867。将其投影到铅同位素构造模式图解中发现(图 8),无论是桃林、栗山、井冲,还是七宝山矿床,铅同位素比值都非常均一,变化范围很小,显示普通铅特征(正常普通铅),说明矿床的铅来自较稳定的铅源。

图 8还发现,所有铅同位素样品投点落在上地壳演化线上及其附近,或上地壳与造山带演化线之间,同时,所有铅同位素样品的投点在构造模式图上显示出一定的线性分布关系。根据Zartman等的铅构造模式[34],现代海相拉斑玄武岩或一些洋岛火山岩的铅同位素成分代表了地幔的主要铅同位素组成,岛弧(原生弧)到大陆岛弧(成熟弧)环境实际上是铅构造模式中的造山带,成熟弧是在靠近大陆地带演化形成的,其主要物质来自地幔(火山岩或深成岩)与大陆地壳(沉积碎屑)的混合物。由此说明,湘东北地区有色金属矿床的铅为不同类型或具不同来源铅的混合作用形成,可能是地壳深部幔质岩石(火山岩、深成岩)和大陆地壳(碎屑沉积岩)深部混熔岩浆分异演化的产物。

王立强等[37]指出,铅同位素源区特征值,尤其是μ值的变化,能提供地质体经历地质作用的信息,也能反映铅的来源。一般情况下,具有高μ值(>9.58)的铅通常被认为是来自U、Th相对富集的上部地壳物质,而小于此值则认为主要来自地幔;对ω值而言,来自上地壳的ω值为41.860,来自地幔的ω值为31.844[34-35]。本次研究表明,湘东北地区有色金属矿床矿石硫化物的μ值为9.4~9.9(平均值为9.62),ω值为36.4~42.3(平均值为39.08),据此推测湘东北地区有色金属矿床的矿石硫化物中的铅主要来源于上地壳,但有部分幔源物质贡献其中。

井冲铜钴矿床和七宝山铜多金属矿床的铅同位素值在206Pb/204Pb- 207Pb/204Pb构造模式图(图 9)上,整体显示相对较小的207Pb/204Pb值。将所有样品的207Pb/204Pb和208Pb/204Pb相对于地幔207Pb/204Pb和208Pb/204Pb的偏差值△β和△γ投入到△β-△γ图解(图 9[40]中,发现七宝山铜多金属矿床、井冲铜钴矿床的矿石硫化物的铅同位素大部分分布在上地壳和上地壳与地幔混合的俯冲带铅(岩浆作用)范围内,除七宝山个别点落在下地壳范围内,而桃林铅锌矿、栗山铅锌矿床则主要位于上地壳铅源部分。Rundick等[41]指出,铜钴在地幔中含量要高于地壳中含量,而铅锌则主要集中在地壳中。因此,207Pb/204Pb值对比结果与井冲铜钴矿床和七宝山铜多金属矿床主要矿石矿物以铜、钴类为主,桃林和栗山铅锌矿床以铅锌类为主的地质事实相符。

图 9 湘东北地区有色金属矿床铅同位素Δβ-Δγ成因分类图解(据参考文献[40]修改) Fig.9 Δβ-Δγ diagram of genetic classification of the Pb isotope from the non-ferrous metal deposits in northeastern Hu'nan Province 1—地幔源铅;2—上地壳铅;3—上地壳与地幔混合的俯冲带铅(3a—岩浆作用;3b—沉积作用);4—化学沉积型铅;5—海底热水作用铅;6—中深变质作用铅;7—深变质下地壳铅;8—造山带铅;9—古老页岩上地壳铅;10—退变质铅

以上铅同位素特征综合反映了湘东北地区有色金属矿床的铅同位素主要为混合源区特征,且总体以上地壳为主,但混入了部分幔源物质。此外,七宝山铜多金属矿床和井冲铜钴矿床中的幔源成分贡献程度相对较多,桃林和栗山铅锌矿床较少。

5.3 区域成矿物质来源

湘东北地区主要出露中元古界冷家溪群及新元古代板溪群,其中以冷家溪群为主,岩性主要为板岩、千枚岩、石英千枚岩、片岩等。湘东北地区的大地构造位置位于扬子陆块与华夏陆块的碰撞汇聚带,历经多次裂解、碰撞和贴合,发生过多期次多类型造山作用,至燕山期,岩石圈开始转换为拉张背景,并最终形成北北东向和北东向大型走滑断裂系统控制的雁列盆岭山链构造格局、陆内岩浆活动带和大规模的北东向金铜钴铅锌多金属成矿带[42-46]。本次研究的桃林铅锌矿、栗山铅锌矿、井冲钴铜矿、七宝山铜矿等相关的有色金属矿床及其与成矿相关的幕阜山、连云山、七宝山等岩体即为该时期岩浆构造活动的系列产物。关于冷家溪群的有色金属元素含量,贺转利等[47]分析冷家溪群的Pb含量主要集中于14.3×10-6~22.2×10-6,Co含量主要集中于16.5×10-6~23×10-6,并指出冷家溪群无论是否有矿化蚀变,微量、稀土元素均变化不大。张鲲等[3]研究桃林铅锌矿区幕阜山花岗岩发现富集Cu、Pb、Zn等成矿元素,测试的5个花岗岩样品的成矿元素Cu+Pb+Zn平均含量为301.28×10-6,明显高于酸性岩的成矿元素Cu、Pb、Zn克拉克值之和140× 10-6,这暗示该地区岩浆岩为有色金属成矿提供了物质来源,或者至少提供了部分成矿物质和必要的热能、流体条件。

许德如等[48]、毛景文等[49]等认为,自中晚侏罗世,华南地块受到伊泽奈奇(Izanagi)板块向西北俯冲的影响,湘东北地区至晚侏罗世逐渐被挤压到应力顶峰(160~140Ma),因地壳加厚、岩石圈拆离和软流圈上涌及随后的玄武岩底侵影响,区域热异常也持续增高并逐步达到热值顶峰,致使下地壳冷家溪群或更古老的基底物质部分熔融加快,至早白垩世先后形成大规模的混合岩浆。如4个有色金属矿床相关的七宝山、连云山、幕阜山岩体等。对此,张鲲等[3, 9]、许德如等[20, 48]、胡俊良等[15-16]对桃林矿区的幕阜山岩体、栗山矿区的幕阜山岩体、井冲矿区的连云山岩体、七宝山矿区的石英斑岩体等的地球化学分析,也相继佐证。由于长乐街、望湘、金井、蕉溪岭等本区域分布的花岗岩体在成岩时代上属于同期,因此推测其成岩构造环境也基本一致。在弧后伸展构造背景下,上述燕山期岩浆岩先后分异结晶出的岩浆热液,沿北东向新宁-灰汤、长沙-平江等不同规模的区域性拆离走滑断裂发生上升运移,引发与燕山期岩浆侵入活动有关的花岗岩成岩与有色金属成矿事件[20],形成与幕阜山岩浆岩侵入与构造耦合相关的桃林铅锌矿、栗山铅锌矿,与连云山岩体成岩与长平断裂活动相关的井冲钴铜矿,以及与七宝山石英斑岩和活泼碳酸盐地层密切相关的七宝山铜多金属矿等。在岩浆活动及岩浆热液迁移运动过程中,可能不同程度地与周围地层混染,也可能与地下水发生部分交换混合,导致最终出现一定程度的硫、铅同位素比值偏移现象。

5.4 不同成因类型对比

将七宝山、井冲、栗山、桃林4个矿床矿石硫化物的铅同位素值与中国典型的斑岩型[50-56]、矽卡岩型[57-60]、热液脉型[61-65]等岩浆热液型成因矿床的铅同位素值进行对比(图 10):七宝山矿床矿石硫化物的铅同位素值在典型斑岩铜矿床和典型矽卡岩型铜多金属之间,具有幔源与壳源混合特征。井冲铜钴多金属矿床铅同位素值则处于典型矽卡岩型铜多金属矿床与热液充填脉型的铅锌多金属矿床之间。栗山和桃林铅锌矿床则与典型的热液充填脉型铅锌多金属矿床铅同位素特征一致。整体而言,从七宝山经井冲到桃林和栗山矿床,其207Pb/204Pb值呈增大趋势,具有从壳幔混合源为主向以壳源为主逐渐过渡的特征。这主要是由于七宝山铜多金属矿床属于典型的斑岩+矽卡岩复合型矿床,主要矿体赋存于成矿斑岩体内及其与灰岩的矽卡岩带中。而井冲铜钴多金属矿床铅同位素值则处于典型矽卡岩型铜多金属矿床与热液充填脉型的铅锌多金属矿床之间。不同于典型的矽卡岩铜多金属矿床,矿体主要产于岩体与灰岩接触带内。一方面,井冲铜钴多金属矿床赋存于构造角砾岩带及蚀变破碎岩带中,其距离成矿岩体具有一定的距离,因而深部幔源岩浆对其贡献有限。栗山和桃林铅锌矿床以上地壳铅源为主,具有远端铅锌矿铅同位素特征。

图 10 典型岩浆热液型有色金属矿床铅同位素特征对比图解 Fig.10 Comparison of lead isotopic characteristics of typical magmatic hydrothermal nonferrous deposits

众所周知,斑岩型矿床斑岩型矿床、矽卡岩型矿床和脉状矿床能够作为一个成矿系列,是因为它们都是围绕岩体形成的矿床类型,岩体的成矿具有分带性[42]。斑岩型铜矿床是岩体成矿的中心,处在成矿系列的中心部位,其形成温度一般较高,形成深度较深,是岩浆热液分异的早阶段的产物。对应的成矿物源也含有较多的幔源物质(地幔中Cu含量高于地壳)。向外过渡到矽卡岩型铜多金属矿床,其形成深度较浅,温度有所降低,深部幔源岩浆贡献相对减少,对应的铅同位素值有所漂移。同样,对于外围构造破碎带中的铜多金属矿床,深部幔源岩浆贡献更加减少。而远端的铅锌多金属矿床,一般情况下,其处在岩浆热液演化的晚阶段,上地壳的地层影响更明显,其铅同位素值最大。前已述及,4个矿床均位于江南古岛弧内,自中晚侏罗世以来,均受到伊泽奈奇(Izanagi)板块向西北俯冲的影响,由于强烈挤压引起地壳加厚、岩石圈拆离和软流圈上涌及随后的玄武岩底侵,为成矿提供了最初的物质来源。

6 结论

(1)七宝山、桃林、栗山、井冲等矿床的硫同位素特征显示,成矿物质整体可能主要为深部岩浆硫源。其中,七宝山矿床为较典型的岩浆硫源;桃林、栗山、井冲等矿床整体为岩浆硫源,但混入了少量地层硫源,且桃林矿区相对栗山、井冲矿区混入地层硫源更多。

(2)七宝山、桃林、栗山、井冲等矿床的铅同位素特征表明,成矿物质来源整体上以上地壳为主,但混入了少部分幔源物质,且七宝山和井冲矿区的幔源物质混入程度相对较高,桃林、栗山矿区相对较小。

致谢: 前人研究成果为本文提供了重要基础信息。中国地质调查局武汉地质调查中心金巍、叶荣、蔡应雄、吕红、卢山松等专家在采样、分析测试、综合研究及文章编写过程中给予帮助,审稿专家提出了建设性的修改意见,编辑部老师付出了辛勤的劳动,在此一并深表谢忱。

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